本論文分成四個部分，首先探討電洞注入的特性，提出一個結合無機材料氟化鋁(AlF3)和有機材料(m-MTDATA)電洞注入層AlF3/m-MTDATA的元件。經由實驗的結果，使用這種元件結構的電洞注入層，效率可提升至14.7 cd/A，並且元件點亮電壓下降至3.1 V。元件特性提升的原因，在於AlF3層增加了電洞的注入，降低了元件的點亮電壓。m-MTDATA層使電子電洞更平衡的結合，提升了元件的效率，並且元件效率不隨電壓的增加而降低。另外， AlF3是無機的材料，比有機材料有較高的Tg之優點，使用了AlF3當注入層，可以提升元件了壽命。在300小時的Lifetime測試後，無AlF3注入層的元件亮度下降到原來的76.5% (開始亮度1800 cd/m2)；加入AlF3注入層的元件亮度增加，測試後，只下降至原來的82% (開始亮度2950 cd/m2)。
第二部分；針對傳輸層特性改善的研究，提出了一個混合漸進式電洞傳輸層及漸進式摻雜濃度的發光層元件，元件結構:
ITO/MTDATA(15 nm/NPB(15 nm)/NPB:25% BAlq (15 nm)/NPB : 50% BAlq (15 nm)/BAlq:0.5% Rubrene (10 nm)/ BAlq : 1% Rubrene (10nm) /BAlq:1.5%Rubrene (10 nm) / Alq3 (20 nm)/ LiF (0.5 nm)/Al (200 nm)。
在漸進式電洞傳輸層的元件結構中，消除了電洞注入發光層的能階障礙。因此，可降低元件的驅動電壓，及消除驟息（quench）的現象。而漸進式摻雜濃度的發光層的結構，有助於增加電子電洞的再結合，及限制其結合區域。混合漸進式電洞傳輸層及漸進式摻雜濃度的發光層元件的實驗結果，其效率可以從原來7.9 cd/A提升至11.8 cd/A，這個結構特性的提升，是歸因於消除了能階的障礙。因此，多餘的電洞也被抑制，電子電洞的再結合區也被限制。此外，因為限制電子電洞的再結合區域，所以EL頻譜都不隨電流的增加而改變。
第三部分，針對電子注入層的特性改善的研究，提出p-i-n OLED元件結構之新型n型摻雜物材料CsI。利用CsI可以穩定的保存在空氣中的性質，同時又具有高電子注入的特性，以提升元件的特性。從研究結果顯示，在15%濃度的CsI摻雜入Alq3元件，可以達到5.75 cd/A的亮度效率，其最大的功率效率，可以達到4.67 lm/W。效率及亮度的提升，歸因於n型摻雜CsI能夠增加電子的注入。並且，實驗結果顯示，元件的turn on電壓也大幅的降低至2.4 V。
第四部分，針對增加元件的亮度對比的研究，使用有機金屬共蒸鍍的材料（25% CuPC: 25% DCJTB: 50% Al），當作光吸收層製做黑色電極。此黑色電極可以直接在蒸鍍系統內，可以藉由蒸鍍直接完成。而且，此光吸收層不會影響電子的注入，而影響電流的曲線。加入黑色電極後，元件的反射率，從66.2%降低至11.3%，而亮度對比從4.2提升至10.8。

The high performance organic light-emitting diodes (OLEDs) have been studied. First, we have fabricated a WOLED with AlF3 and m-MTDATA as a hybrid buffer layer. Results indicate that the turn-on voltage can be reduced to 3.1V, and the luminous efficiency can be improved to 14.7 cd/A when a hybrid buffer layer was used. Since the turn-on voltage decreases and the efficiency increases, the power consumption as well as lifespan are then improved. Moreover, the luminous efficiency of the hybrid buffer layer devices also immunes to drive voltage variations.

Second, we studied the properties of transportation in OLEDs. The study presented the device of a WOLED with a combination of a graded hole transport layer (GH) structure and a gradually doped emissive layer (GE) structure as a double graded (DG) structure. The DG structure: ITO/MTDATA(15 nm/NPB(15 nm)/NPB:25% BAlq (15 nm)/NPB : 50% BAlq (15 nm)/BAlq:0.5% Rubrene (10 nm)/ BAlq : 1% Rubrene (10nm) /BAlq:1.5%Rubrene (10 nm) / Alq3 (20 nm)/ LiF (0.5 nm)/Al (200 nm) is beneficial for improving both electrical and optical performances. The luminous efficiency of the DG device is 11.8cd/A, which is larger than that of 7.9cd/A with the HJ device. This improvement is attributed to the discrete interface between hole transport layer and emissive layer can be eliminated, surplus holes can be suppressed, electron-hole pairs can obtain optimal transportation and recombination in the emissive layer, and quenching effects can be significantly suppressed. Moreover, the spectra were almost not changed with an increasing drive current. As the efficiency was improved, it is expected that the power consumption can be reduced as well.

Third, high efficiency and brightness p-i-n OLEDs with a CsI-doped Alq3 layer as a n-ETL has been studied. The p-i-n WOLED with a 15 % CsI-doped Alq3 layer exhibits a luminous efficiency of 5.75 cd/A at a driving current of 20mA/cm2 as well as a maximum power efficiency of 4.67lm/W. This improved performance is attributed to the increased electron carriers of the n-ETL and the balance of electrons and holes in the recombination zone. The X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) have shown that doping of CsI caused chemical reaction, attributing to the increase of carriers.

Finally, we focus on the improvement of contrast ration (CR) of OLEDs. We successfully fabricated a conductive organic-metal light-absorbing layer with a high CR and low reflectance for use as a black cathode in an OLED. The black cathode that was fabricated using vacuum deposition has the advantages of low cost and simple fabrication. Moreover, the J-V characteristic of the black cathode device is almost identical to that of a conventional device. Additionally, the reflectance can be reduced from 66.2% to 11.3% and a small reflectance variation around 3.3% over the visible spectrum is appealed. At an ambient illumination of 250 lx, the CR can be increased from 4.2 to 10.8 at a brightness of 250 cd/m2.

中文摘要 …………………………………………… i
英文摘要 …………………………………………… iii

總目錄
表目錄
圖目錄

第 一 章 前言………………………………………… 1
1-1 有機發光二極體的歷史 ……………………………… 1
1-2 有機發光二極體的顯示原理與不同顯示器之比較…… 3
1-3 研究的動機與目的……………………………………… 3

第 二 章 有機發光二極體的顯示原理……………… 6
2-1 有機發光二極體的結構…………………………… 6
2-2 有機發光二極體的材料介紹 ……………………… 7

2-2-1 陽極 …………………………………………………… 7
2-2-2 注入層 ………………………………………………… 7
2-2-3 傳輸層 ………………………………………………… 7
2-2-4 發光層 ………………………………………………… 8
2-2-5 陰極 …………………………………………………… 8
2-3 有機發光二極體的發光原理…………………………… 9
2-4 元件的量子效率………………………………………… 10
2-5 有機發光二極體的劣化機制……………………… 11
2-6 有機發光二極體的元件設計……………………… 12
2-6-1 TOLED (Transparent Organic Light Emitting Devices)... 12
2-6-2 IOLED (Inverted Organic Light Emitting Devices)…… 13
2-6-3 SOLED (Stacked Organic Light Emitting Devices)……. 13
2-7 有機發光二極體的全彩化技術………………………… 13
2-7-1 紅藍綠三原色獨立發光方式 ………………………… 14
2-7-2 使用彩色濾光膜方式…………………………………… 14
2-7-3 光色轉換方式…………………………………………… 14
2-7-4 三原色堆疊方式………………………………………… 15
2-7-5 噴墨列印技術…………………………………………… 15
2-8 有機發光二極體的製程方式…………………………… 16
2-9 有機發光二極體的驅動方式…………………………… 17
2-9-1 被動矩陣式(Passive Matrix)…………………………… 17
2-9-2 主動矩陣式(Active Matrix) …………………………… 17

第 三 章 實驗方法與實驗設備 …………………… 19
3-1 實驗材料 ……………………………………………… 19
3-1-1 玻璃基板 ……………………………………………… 19
3-1-2 有機材料 ……………………………………………… 19
3-1-3 無機注入層材料……………………………………… 20
3-1-4 金屬陰極 ……………………………………………… 20
3-2 膜厚校正 ……………………………………………… 20
3-3 系統、製程與元件量測………………………………… 21
3-3-1 系統……………………………………………………… 21
3-3-2 實驗製程………………………………………………… 21
3-3-3 元件量測………………………………………………… 25
3-4 薄膜分析………………………………………………… 27
3-4-1 化學分析電子光譜儀(ESCA)…………………………... 27

第四章 無機有機混和之電洞注入層及其結構之研究…………………………………………… 29
4-1 實驗目的………………………………………………… 29
4-2 實驗流程………………………………………………… 30
4-3 結果與討論……………………………………………… 31
4-4 結論……………………………………………………… 34

第五章 具有漸進式結構之OLED之研究………… 35

5-1 前言……………………………………………………… 35
5-2 實驗流程………………………………………………… 36
5-3 實驗結果與討論………………………………………… 37
5-4 結論……………………………………………………… 39

第六章 新型電子注入層及其結構之研究…………… 41

6-1 前言……………………………………………………… 41
6-2 實驗流程………………………………………………… 41
6-3 結果和討論……………………………………………… 42
6-4 結論……………………………………………………… 44

第七章 利用黑色電極結構增加對比OLED之研究…………………………………………… 45
7-1 前言……………………………………………………… 45
7-2 實驗流程………………………………………………… 46
7-3 結果與討論……………………………………………… 47
7-4 結論……………………………………………………… 49

第八章 總結………………………………………… 50

參考文獻………………………………………………… 102


表目錄
表5-1 四組元件的操作電壓，最大效率及20mA/cm2 、200mA/cm2的特性
表7-1 黑色電極的平均反射率

圖目錄
圖1-1 有機發光二極體之製程與元件的特性優勢
圖2-1 各種有激發光二極體的結構
圖2-2 有機發光二極體的發光原理
圖2-3 典型雙層有機發光元件分子能階示意
圖2-4 有機發光二極體的能量傳遞
圖2-5 透明的有機電激發光元件
圖2-6 反置型有機發光元件結構
圖2-7 堆疊式有機發光元件
圖2-8 精密光罩移位蒸鍍紅藍綠三種發光材質
圖2-9 使用彩色濾光膜
圖2-10 色轉換方式
圖2-11 噴墨列印方式
圖2-12 被動矩陣式驅動方式
圖2-13 主動矩陣式驅動方式
圖3-1 材料結構圖
圖3-2 實驗系統機台部份
圖3-3 元件製作流程
圖4-1 白色有機發光二極體的結構
圖4-2 使用不同材料及不同厚度的電動注入層元件之電流密度對電壓特性曲線
圖4-3 使用不同材料及不同厚度的電動注入層元件之亮度對電壓特性曲線
圖4-4 使用不同材料及不同厚度的電動注入層元件之效率對電壓特性曲線
圖4-5 AlF3/m-MTDATA 的電壓對亮度、電流效率和EL頻譜
圖 4-6 ITO，不同厚度的ITO與AlF3介面的(a)In 3d 與(b) Al 2p的
XPS頻譜
圖4-7 不同電動注入層的Lifetime
圖5-1 白色有機發光二極體的結構
圖5-2 元件之電流密度對電壓特性曲線
圖5-3 元件之亮度對電壓特性曲線
圖5-4 元件亮度效率對電流密度特性曲線
圖5-5 不同結構之高電流密度（200mA/cm2）及低電流密度20mA/cm2）的EL頻譜圖
圖6-1 實驗的元件結構圖
圖6-2 5%、15%、及15%濃度的CsI摻雜到Alq3的薄膜的XPS分析圖
圖6-3 不同濃度的CsI摻雜入元件的電流密度對電壓的特性曲線
圖6-4 不同濃度的CsI摻雜入元件的亮度對電壓的特性曲線
圖6-5 元件的亮度效率對電壓的特性曲線圖
圖6-6 是元件的功率效率對電壓的特性曲線圖
圖7-1 本研究的OLED及黑色電極的結構圖
圖7-2 不同Al摻雜濃度的電流對電壓特性曲線
圖7-3 不同Al厚度的電流對電壓特性曲線
圖7-4 不同黑色電極的電流對電壓特性曲線
圖7-5 Device B到D的吸收頻譜
圖7-6 元件的效率對電壓的特性曲線
圖7-7 四組元件的EL頻譜
圖7-8 四組元件的反射頻譜
圖7-9 黑色電極的對比
圖7-10 黑色電極元件的照片

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