本研究以自製含銅爐石觸媒氧化處理工業界常見的氣態污染物–氨氣。首先將從自製不同重量比例之Cu/slag中，篩選出一種對氨觸媒氧化最具活性及選擇性之觸媒，探討該觸媒氧化氨的操作參數對轉化率之影響，並觀察隨長時間觸媒活性變化的情形，最後找出描述氨觸媒氧化之反應動力模式。

在觸媒篩選方面，配製四種不同重量比例的Cu/slag觸媒，於溫度100℃ ~ 500℃、氨進流濃度1000ppm、氧濃度10﹪及空間流速80000hr-1的操作條件下，以15﹪Cu/slag觸媒對氨氣氧化最具活性及選擇性。

在操作參數對氨之轉化率方面，轉化率隨進流溫度及進流氧濃度的增加而增加，但隨著進流濃度及空間流速的增加而減少。

在長時間試驗方面，固定氨進氣濃度、氧氣濃度與空間流速下，連續操作40小時。結果發現Cu/slag觸媒具有不錯的穩定性，並進一步利用X-ray繞射儀(XRD)、掃描式電子顯微鏡 (SEM)及元素分析儀(EA)觀察長時間操作後的變化情形。
在操作參數（氨進流濃度、反應溫度、氧進流濃度）對反應速率的影響方面。經由實驗可知上述三種操作參數對反應速率皆有一定的影響性。氨進流濃度越大、反應溫度越高、氧進流濃度越高，則所得之反應速率越大。

在反應動力模式方面，以微分法來探討15﹪Cu/slag觸媒氧化處理氨的最佳動力式。結果顯示在引用的二個模式中，以Mars-Van Krevelen模式較適用於描述本反應行為。

This study was to investigate the effect on the conversion, long-term test, product selectivity and kinetics in oxidation of ammonia over copper catalyst supported on slag powder. The operation parameters in heterogeneous reactor were performed as follows: 1000 ppm initial concentration of ammonia, temperature of reaction in ranging from 100 ℃ to 500 ℃, 10 % of oxygen concentration, and 80000hr-1 of space velocity.

In the experiments of catalyst selection, we decided to use 15% Cu catalyst for its high conversion and selectivity in oxidation of ammonia. The conversion of ammonia in catalytic reaction increased with the increasing both of reaction temperature and influent concentration of oxygen but decreased with the going up of initial concentration of ammonia and of space velocity.

In the long-term test of catalyst stability, Cu catalyst had a good stability after 48 hours reaction in heterogeneous reactor. The tests such as XRD, SEM and EA were also determined. The kinetics of heterogeneous reactor over Cu catalyst supported on slag powder in oxidation of ammonia was found that a pseudo-first order could be described by Mars-Van Krevelend model. The apparent reaction order and activated energy were obtained.

謝誌 Ⅰ
中文摘要 Ⅱ
英文摘要 Ⅳ
目錄 Ⅴ
表目錄 Ⅸ
圖目錄 Ⅹ

第一章 緒論 1
1-1前言 1
1-2 研究動機 2
1-3 研究內容與架構 3

第二章 文獻回顧 5
2-1 氨的來源、特性及其危害性 5
2-1-1 氨的來源 5
2-1-2 氨的特性及其危害性 7
2-2 氨的控制技術 10
2-3 煉鋼爐石之介紹 16
2-3-1 爐石產製過程簡介 16
2-3-2 爐石之化學組成 16
2-3-3 爐石利用現況 18
2-4 觸媒的介紹 20
2-4-1 觸媒的特性與種類 20
2-4-2 觸媒的製備 22
2-4-3 觸媒活性的衰退 27
2-5 影響轉化率的操作參數 31
2-5-1 觸媒焚化效率之計算 31
2-5-2 影響觸媒焚化效率之因子 33
2-6 觸媒焚化反應動力之探討 37
2-6-1 柱流式反應器基礎理論 40
2-6-2 微分型反應器 42
2-6-3 觸媒異相反應模式 43
2-6-4 Arrhenius 方程式 48

第三章 研究方法與實驗設備 50
3-1 研究方法 50
3-1-1實驗規劃 50
3-1-2 實驗步驟與方法 51
3-2 實驗設備 55
3-2-1 實驗及分析設備 56
3-2-2 實驗系統裝置及操作 58
3-2-3 試藥與氣體 60 3-2-4 主要儀器原理 61
3-3 預備實驗 64
3-3-1 觸媒製備 65
3-3-2 檢量線之製作 67

第四章 結果與討論 71
4-1 觸媒之活性效應 71
4-2 操作參數之探討 81
4-2-1 氨進流濃度效應 81
4-2-2 空間流速效應 83
4-2-3 進氣氧濃度效應 85
4-3 觸媒長時間試驗 87
4-3-1 觸媒活性隨時間之變化 87
4-3-2 X-ray繞射分析(XRD) 90
4-3-3 掃描式電子顯微鏡分析(SEM) 92
4-3-4 表面元素分析(EDS) 94
4-3-5 元素分析(EA) 97
4-4 操作參數對反應速率之影響 99
4-4-1 氨濃度對反應速率之影響 99
4-4-2 操作溫度對反應速率之影響 99
4-4-3 氧濃度對反應速率之影響 100
4-5 觸媒焚化氨反應動力之研究 104
4-5-1 Power-rate law 104
4-5-2 Mars-Van Krevelen model 109

第五章 結論 113

第六章 參考文獻 115

附錄A 氨之物質安全資料表

第六章 參考文獻

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