使用擴散偶法搭配塊材合金法製作Au-Al-Cu和Au-Al-Pd 500 oC相圖，經由EPMA判斷相的組成和相的相關係。在Au-Al-Cu 500 oC相平衡研究，發現有2個三元介金屬相（ε和β）和10個三相平衡，系統中的δ(Au2Al)相具有很大的固溶度及獨特的相邊界形貌，計算求得的平均互擴散係數如下：
＝(-1.47±0.10) ×10-8 cm2/sec ＝(-1.46±0.09) ×10-8 cm2/sec
＝(1.47±0.09) ×10-8 cm2/sec ＝(1.46±0.08) ×10-8 cm2/sec
另外在Au-Al-Pd 500 oC相平衡研究，則發現有2個三元介金屬相（T1和T2）和13個三相平衡，T1相的成分為37 at.% Au、26 at.% Pd和37 at.% Al，T2相的成分為44 at.% Au、24 at.% Pd和32 at.% Al。Au-Al-Pd系統的Au2Al相經由計算求得的平均互擴散係數如下：
＝(-2.75±0.04) ×10-10 cm2/sec ＝(-5.02±0.04) ×10-10 cm2/sec
＝(2.33±0.03) ×10-10 cm2/sec ＝(4.74±0.03) ×10-10 cm2/sec
Au-Al-Cu和Au-Al-Pd系統的二元介金屬相固溶範圍也經由實驗得知。

Diffusion couples and equilibrated alloys were used to construct the isothermal phase diagrams of Au-Al-Cu and Au-Al-Pd at 500 °C. Electron microprobe analyses were performed to determine the phase compositions and phase relationships. Two ternary phases (ε and β)and 10 three-phase equilibria were determined in Au-Al-Cu system. The δ(Au2Al) phase exhibited a wide range of solubility and a peculiar morphology. The average interdiffusion coefficients of δ(Au2Al) phase obtained at 500 °C are:
＝(-1.47±0.10) ×10-8 cm2/sec ＝(-1.46±0.09) ×10-8 cm2/sec
＝(1.47±0.09) ×10-8 cm2/sec ＝(1.46±0.08) ×10-8 cm2/sec
Two ternary phases (T1 and T2) and 13 three-phase equilibria were identified in Au-Al-Pd system. Phase T1 contained 37 at% Au, 26 at% Pd, and 37 at% Al. Phase T2 contained 44 at% Au, 24 at% Pd, and 32 at% Al. The average interdiffusion coefficients of Au2Al phase obtained at 500 °C are:
＝(-2.75±0.04) ×10-10 cm2/sec ＝(-5.02±0.04) ×10-10 cm2/sec
＝(2.33±0.03) ×10-10 cm2/sec ＝(4.74±0.03) ×10-10 cm2/sec
The solubility ranges of the binary intermetallic phases were also determined in this study.

論文審定書 i
致謝 ii
中文摘要 iii
英文摘要 iv
目錄 vi
表目錄 ix
圖目錄 x
壹、前言 1
1-1 研究背景 1
1-2 研究動機 3
貳、文獻回顧 6
2-1 二元系統相平衡圖 6
2-1-1 Al-Au二元系統 6
2-1-2 Al-Cu二元系統 7
2-1-3 Au-Cu二元系統 9
2-1-4 Al-Pd二元系統 9
2-1-5 Au-Pd二元系統 11
2-2 三元系統相平衡圖 11
2-2-1 Au-Al-Cu三元系統的等溫截面相圖 11
2-2-2 Au-Al-Cu三元系統的Au 76 wt.%截面相圖 13
2-3 Au7Al4Cu5合金與金合金微接點的特性 13
2-3-1 Au7Al4Cu5（β）相-Spangold effect和形狀記憶的特性 13
2-3-2 金合金微接點的優勢與機制 14
2-3-2-1 (Au, Cu)/Al微接點的優勢與機制 14
2-3-2-2 (Au, Pd)/Al微接點的優勢與機制 15
2-4 擴散 16
2-4-1 界面反應 16
2-4-2 擴散路徑 17
2-4-3互擴散係數 18
2-4-3-1 三元擴散的Fick，s equations 18
2-4-3-2 三元的互擴散係數計算 19
參、實驗方法 22
3-1 合金配製 22
3-2 合金熔融 23
3-3 試片切割 23
3-4 擴散偶製作 24
3-5 均質化熱處理 24
3-6 試片處理 24
3-7 EPMA量測分析 25
3-8 XRD量測分析 25
肆、實驗結果 27
4-1 Au-Al-Cu 500 oC平衡相圖研究 27
4-1-1 Al/AuxCu100-x擴散偶相平衡研究 27
4-1-1-1 (D1)Al/Au90Cu10擴散偶 27
4-1-1-2 (D2)Al/Au80Cu20擴散偶 27
4-1-1-3 (D3)Al/Au70Cu30擴散偶 28
4-1-1-4 (D4)Al/Au60Cu40擴散偶 28
4-1-1-5 (D5)Al/Au50Cu50擴散偶 29
4-1-1-6 (D6)Al/Au40Cu60擴散偶 29
4-1-1-7 (D7)Al/Au30Cu70擴散偶 30
4-1-1-8 (D8)Al/Au20Cu80擴散偶 31
4-1-2 AuxCuyAl100-x-y三元合金相平衡研究 31
4-1-2-1 Al2Cu-ε-AlCu三相區 31
4-1-2-2 AuAl2-ε-AlCu三相區 32
4-1-2-3 AuAl2-AlCu-γ三相區 32
4-1-2-4 Au8Al3-δ(Au2Al)-Au4Al三相區 32
4-1-2-5 δ(Au2Al)-β兩相區 32
4-1-2-6 β-α兩相區 33
4-1-2-7 Au8Al3-δ(Au2Al)兩相區 33
4-2 Au-Al-Pd 500 oC平衡相圖研究 33
4-2-1 Al/AuxPd100-x擴散偶相平衡研究 34
4-2-1-1 (D1)Al/Au90Pd10擴散偶 34
4-2-1-2 (D2)Al/Au80Pd20擴散偶 34
4-2-1-3 (D3)Al/Au70Pd30擴散偶 35
4-2-1-4 (D4)Al/Au60Pd40擴散偶 35
4-2-1-5 (D5)Al/Au50Pd50擴散偶 36
4-2-1-6 (D6)Al/Au40Pd60擴散偶 36
4-2-1-7 (D7)Al/Au30Pd70擴散偶 37
4-2-1-8 (D8)Al/Au20Pd80擴散偶 37
4-2-2 AuxPdyAl100-x-y三元合金相平衡研究 38
4-2-2-1 T2-Au8Al3-AlPd2三相區 38
4-2-2-2 Au8Al3-AlPd2-α三相區 38
4-2-2-3 Au4Al-Au8Al3-α三相區 38
4-2-2-4 Au2Al-AuAl-AlPd三相區 39
4-2-2-5 AuAl2-AuAl-AlPd三相區 39
4-2-2-6 Al-AuAl2-Al4Pd三相區 39
4-2-2-7 AlPd2-α兩相區 40
4-2-2-8 Au4Al-Au8Al3兩相區 40
4-2-2-9 Au8Al3-Au2Al兩相區 40
伍、實驗討論 41
5-1 Au-Al-Cu三元系統 41
5-1-1 Au-Al-Cu 500 oC平衡相圖 41
5-1-1-1平衡相圖的製作與比較 41
5-1-1-2 δ(Au2Al)相探討 43
5-1-1-3 ε相探討 44
5-1-1-4 β相探討 45
5-1-2 Al/AuxCu100-x擴散偶的擴散路徑 46
5-1-2-1 (D2)Al/Au80Cu20擴散偶 46
5-1-2-2 (D8)Al/Au20Cu80擴散偶 46
5-1-3 Au-Al-Cu系統的互擴散係數與界面移動 48
5-1-3-1 (D1)Al/Au90Cu10擴散偶的互擴散係數 48
5-1-3-2 (D1)Al/Au90Cu10擴散偶的界面移動 50
5-2 Au-Al-Pd三元系統 51
5-2-1 Au-Al-Pd 500 oC平衡相圖 51
5-2-1-1平衡相圖的製作 51
5-2-1-2 T1和T2相探討 53
5-2-2 Al/AuxPd100-x擴散偶的擴散路徑 54
5-2-2-1 (D2)Al/Au80Pd20擴散偶 54
5-2-2-2 (D6)Al/Au40Pd60擴散偶 54
5-2-3 Au-Al-Pd系統的互擴散係數與界面移動 56
5-2-3-1 (D4)Al/Au60Cu40擴散偶的互擴散係數 56
5-2-3-2 (D4)Al/Au60Pd40擴散偶的界面移動 57
陸、結論 59
6-1 Au-Al-Cu三元系統 59
6-2 Au-Al-Pd三元系統 60
柒、參考文獻 62






表目錄
表3-1 Au-Al-Cu系統合金配製表 67
表3-2 Au-Al-Pd系統合金配製表 68
表4-1 (D1)Al/Au90Cu10 500 oC擴散偶的相成分表 69
表4-2 (D2)Al/Au80Cu20 500 oC擴散偶的相成分表 69
表4-3 (D3)Al/Au70Cu30 500 oC擴散偶的相成分表 70
表4-4 (D4)Al/Au60Cu40 500 oC擴散偶的相成分表 71
表4-5 (D5)Al/Au50Cu50 500 oC擴散偶的相成分表 72
表4-6 (D6)Al/Au40Cu60 500 oC擴散偶的相成分表 73
表4-7 (D7)Al/Au30Cu70 500 oC擴散偶的相成分表 74
表4-8 (D8)Al/Au20Cu80 500 oC擴散偶的相成分表 75
表4-9 (D1)Al/Au90Pd10 500 oC擴散偶的相成分表 76
表4-10 (D2)Al/Au80Pd20 500 oC擴散偶的相成分表 77
表4-11 (D3)Al/Au70Pd30 500 oC擴散偶的相成分表 78
表4-12 (D4)Al/Au60Pd40 500 oC擴散偶的相成分表 79
表4-13 (D5)Al/Au50Pd50 500 oC擴散偶的相成分表 80
表4-14 (D6)Al/Au40Pd60 500 oC擴散偶的相成分表 81
表4-15 (D7)Al/Au30Pd70 500 oC擴散偶的相成分表 82
表4-16 (D8)Al/Au20Pd80 500 oC擴散偶的相成分表 83
表5-1 (a)Al/AuxCu100-x擴散偶的層狀區域 84
表5-1 (b)Al/AuxCu100-x擴散偶的相平衡 85
表5-2 AuxCuyAl100-x-y合金的相平衡 86
表5-3 方程式2-4所需的數值（Mo2B/Mo5Si3擴散偶[54]） 86
表5-4 方程式2-4所需的數值（Al/Au90Cu10擴散偶） 87
表5-5 (a)Al/AuxPd100-x擴散偶的層狀區域 88
表5-5 (b)Al/AuxPd100-x擴散偶的相平衡 89
表5-6 AuxPdyAl100-x-y合金的相平衡 90
表5-7方程式2-4所需的數值（Al/Au60Pd40擴散偶） 90









圖目錄
圖1-1 IC微接點（純Au wire）經175 oC時效400小時之邊緣處BEI[5] 91
圖1-2 表面martensite相變化的Spangold jewelry[15] 91
圖2-1 Al-Au二元平衡相圖[22] 92
圖2-2 Al-Au相圖於65～67 at.% Au區域[23] 92
圖2-3 Al-Au相圖於77～81 at.% Au區域[23] 93
圖2-4 Al-Cu二元平衡相圖[25] 93
圖2-5 Al-Cu相圖於0～60 at.% Al區域[26] 94
圖2-6 Al-Cu二元平衡相圖[27] 94
圖2-7 Au-Cu二元平衡相圖[28] 95
圖2-8 熱力學計算的Au-Cu二元平衡相圖[29] 95
圖2-9 Al-Pd二元平衡相圖[30] 96
圖2-10 Al-Pd相圖於0～40 at.% Pd區域[31] 96
圖2-11 Al-Pd二元平衡相圖[32] 97
圖2-12 熱力學計算的Al-Pd二元平衡相圖[33, 34] 97
圖2-13 Al-Pd相圖於0～65 at.% Pd區域[35] 98
圖2-14 Au-Pd二元平衡相圖[36] 98
圖2-15 Au-Pd-Sn的部份等溫截面相圖[37]。(a) 500 oC；(b) 800 oC 99
圖2-16 500 oC Au-Al-Cu系統的資料點[38] 99
圖2-17 500 oC Au-Al-Cu三元系統的等溫切面[38] 100
圖2-18 750 oC Au-Al-Cu三元系統的等溫切面[40] 100
圖2-19 Au-Al-Cu三元系統的Au 76 wt.%截面相圖[41] 101
圖2-20 試片8、10和11的DSC圖譜[40] 101
圖2-21 不同Au含量的試片對martensite轉換溫度的影響[42] 102
圖2-22 添加微量銅的金鋁微接點-Au4(Al,Cu)和(Au,Cu)4Al相[11] 102
圖2-23 添加微量銅的金鋁微接點-富銅層[50] 103
圖2-24 富Pd層下方的塊狀Au4Al相[11] 103
圖2-25 添加微量Pd的金鋁微接點-相成長機制[11] 104
圖2-26 （a）A-B-C等溫相圖和（b）P/Q擴散偶的界面反應[51] 105
圖2-27 A-B-C三元合金系統之等溫平衡相圖及擴散路徑[51] 106
圖2-28 6組擴散路徑在Cu-Al-Si 1073 K三元系統的成分分佈[57] 106
圖3-1 實驗流程圖 107
圖3-2 迷你真空電弧熔煉爐的結構圖 107
圖3-3 （熱壓）擴散偶製作示意圖 108
圖4-1 (D1)Al/Au90Cu10 500 oC擴散偶的BEI影像。（a）所有相的全景和（b）高倍率的A區域影像。 108
圖4-2 (D2)Al/Au80Cu20 500 oC擴散偶的BEI影像。（a）所有相的全景、（b）δ(Au2Al)+β兩相區的細節影像和（c）高倍率的A區域影像。 109
圖4-3 (D3)Al/Au70Cu30 500 oC擴散偶的BEI影像。（a）所有相的全景、（b）高倍率的A區域影像和（c）高倍率的B區域影像。 110
圖4-4 (D4)Al/Au60Cu40 500 oC擴散偶的BEI影像。（a）所有相的全景和（b）高倍率的A區域影像。 111
圖4-5 (D5)Al/Au50Cu50 500 oC擴散偶的BEI影像。（a）所有相的全景和（b）高倍率的A區域影像。 111
圖4-6 (D6)Al/Au40Cu60 500 oC擴散偶的BEI影像。（a）所有相的全景和（b）高倍率的A區域影像。 112
圖4-7 (D7)Al/Au30Cu70 500 oC擴散偶的BEI影像。（a）所有相的全景和（b）高倍率的A區域影像。 112
圖4-8 (D8)Al/Au20Cu80 500 oC擴散偶的BEI影像。（a）所有相的全景和（b）高倍率的A區域影像。 113
圖4-9 合金（A1）Au2Cu39Al59的BEI影像 113
圖4-10 合金（A2）Au18Cu17Al65的BEI影像 114
圖4-11 合金（A3）Au40Cu6Al54的BEI影像 114
圖4-12 合金（A5）Au72Cu6Al22的BEI影像 115
圖4-13 合金（A4）Au57.5Cu10Al32.5的BEI影像 115
圖4-14 合金（A8）Au58Cu14Al28的BEI影像 116
圖4-15 合金（A9）Au62Cu13Al25的BEI影像 116
圖4-16 合金（A6）Au45Cu40Al15的BEI影像 117
圖4-17 合金（A7）Au47Cu39Al14的BEI影像 117
圖4-18 合金（A10）Au68Cu6Al26的BEI影像 118
圖4-19 (D1)Al/Au90Pd10 500 oC擴散偶的BEI影像。（a）所有相的全景、（b）高倍率的A區域影像和（c）高倍率的B區域影像。 119
圖4-20 (D2)Al/Au80Pd20 500 oC擴散偶的BEI影像。（a）所有相的全景和（b）高倍率的A區域影像。 120
圖4-21 (D3)Al/Au70Pd30 500 oC擴散偶的BEI影像。（a）所有相的全景和（b）Au2Al+AlPd兩相區的細節影像。 120
圖4-22 (D4)Al/Au60Pd40 500 oC擴散偶的BEI影像。（a）所有相的全景和（b）高倍率的A區域影像。 121
圖4-23 (D5)Al/Au50Pd50 500 oC擴散偶的BEI影像。（a）所有相的全景、（b）高倍率的A區域影像和（c）高倍率的B區域影像。 122
圖4-24 (D6)Al/Au40Pd60 500 oC擴散偶的BEI影像。（a）所有相的全景、（b）高倍率的A區域影像和（c）高倍率的B區域影像。 123
圖4-25 (D7)Al/Au30Pd70 500 oC擴散偶的BEI影像。（a）所有相的全景、（b）高倍率的A區域影像、（b）高倍率的B區域影像和（d）高倍率的C區域影像。 124
圖4-26 (D8)Al/Au20Pd80 500 oC擴散偶的BEI影像。（a）所有相的全景、（b）高倍率的A區域影像、（b）高倍率的B區域影像和（d）高倍率的C區域影像。 125
圖4-27 合金（A1）Au52Pd20Al28的BEI影像 126
圖4-28 合金（A2）Au48Pd24Al28的BEI影像 126
圖4-29 合金（A3）Au77Pd4Al19的BEI影像 127
圖4-30 合金（A4）Au42Pd14Al44的BEI影像 127
圖4-31 合金（A8）Au39Pd6Al55的BEI影像 128
圖4-32 合金（A9）Au11Pd6Al83的BEI影像 128
圖4-33 合金（A5）Au26Pd52Al22的BEI影像 129
圖4-34 合金（A6）Au68Pd5Al27的BEI影像 129
圖4-35 合金（A7）Au65Pd5Al30的BEI影像 130
圖5-1 Al/AuxCu100-x擴散偶的相關係圖 131
圖5-2 AuxCuyAl100-x-y合金的成份位置與相關係圖 132
圖5-3 Au-Al-Cu 500 oC量測相圖 132
圖5-4 (Au2Al)相。（a）A11和A12的XRD圖譜，（b）A4、A8、A11和A12的晶格常數。 133
圖5-5 (D2)Al/Au80Cu20 500 oC擴散偶。（a）富Au區的擴散路徑與示意圖和（b）擴散路徑對應的BEI影像。 134
圖5-6 (D8)Al/Au20Cu80 500 oC擴散偶。（a）擴散路徑與路徑示意圖和（b）擴散路徑對應的BEI影像與示意圖。 135
圖5-7 Mo2B/Mo5Si3 1600 oC擴散偶[54]。（a）成分分佈圖和（b）互擴散通量圖。 136
圖5-8 (D1)Al/Au90Cu10 500 oC擴散偶。（a）成分分佈圖和（b）互擴散通量圖。 137
圖5-9 (D1)Al/Au90Cu10擴散偶的原子擴散和界面移動速度。 138
圖5-10 Al/AuxPd100-x擴散偶的相關係圖 139
圖5-11 AuxPdyAl100-x-y合金的成份位置與相關係圖 140
圖5-12 Au-Al-Pd 500 oC量測相圖 140
圖5-13 (D2)Al/Au80Pd20 500 oC擴散偶。（a）擴散路徑與路徑示意圖和（b）BEI影像對應的示意圖。 141
圖5-14 (D6)Al/Au40Cu60 500 oC擴散偶的擴散路徑與路徑示意圖 142
圖5-15 (D6)Al/Au40Pd60 500 oC擴散偶的BEI影像與示意圖 143
圖5-16 (D4)Al/Au60Pd40 500 oC擴散偶。（a）成分分佈圖和（b）互擴散通量圖。 144
圖5-17 (D4)Al/Au60Pd40擴散偶的原子擴散和界面移動速度。 145

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