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博碩士論文 etd-0702102-233559 詳細資訊
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論文名稱 Title |
銅鎳合金觸媒催化二氧化碳/甲烷重組反應之研究
Effect of Copper on Nickel catalyst for carbon dioxide reforming of methane reaction. |
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系所名稱 Department |
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畢業學年期 Year, semester |
語文別 Language |
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學位類別 Degree |
頁數 Number of pages |
86 |
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研究生 Author |
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指導教授 Advisor |
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召集委員 Convenor |
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口試委員 Advisory Committee |
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口試日期 Date of Exam |
2002-06-28 |
繳交日期 Date of Submission |
2002-07-02 |
關鍵字 Keywords |
銅、鎳觸媒 Copper, Nickel catalyst |
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統計 Statistics |
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中文摘要 |
本篇論文主要是利用銅/鎳合金觸媒來進行催化二氧化碳重組甲烷反應，對於合成氣的製造方式分別有甲烷部分氧化、蒸氣重組、以及二氧化碳重組，由於後者對於一氧化碳有較高的選擇率，提供較合宜的CO/H2比例，因此我們便利用CO2與CH4來進行重組反應產生合成氣。 在此我們選擇反應性佳的鎳，摻入少量較穩定的銅金屬以含浸方式製備出Cu-Ni/SiO2合金觸媒進行催化反應，分別的針對銅、鎳雙金屬觸媒對於甲烷、二氧化碳及重組反應活性的測試，並且利用穿透式電子顯微鏡(TEM)的影像、 X-光繞射光譜(XRD)來探討反應後表面的積碳情形，另外，為了瞭解真實觸媒表面銅、鎳金屬比例又嘗試進行了化學吸附的實驗，此外也利用ICP-Mass進行合金觸媒銅、鎳金屬含量測定，藉由以上的種種研究來找出觸媒最佳的應用條件，並且推測造成合金觸媒抗失活的原因。 |
Abstract |
none |
目次 Table of Contents |
一、緒論 1、前言1 二、文獻回顧 2-1.合金型觸媒4 2-2.合金型觸媒上的反應5 2-3CO2/CH4重組反應相關化學反應式6 2-4.積碳的形成7 2-5.甲烷的活化8 2-6.二氧化碳的活化10 2-7.碳沈積的形成11 2-8.觸媒的失活12 2-8-1.鎳金屬觸媒12 2-8-2.鉑金屬觸媒13 2-8-3.釕、銠金屬觸媒13 2-8-4.鈷金屬觸媒15 2-9.甲烷/二氧化碳重組反應的反應機制16 三、實驗裝置與方法 3-1、實驗藥品20 3-2、反應氣體20 3-3、實驗裝置20 3-4、儀器分析23 四、結果討論26 1.觸媒活性測試26 銅、鎳合金對於二氧化碳/甲烷重組反應反應變化26 銅、鎳合金對於甲烷偶合反應的影響26 甲烷偶合反應對於乙烯、乙烷產率關係圖27 溫度變化對於二氧化碳還原反應之關係27 改變鎳含量對於二氧化碳/甲烷重組反應溫度變化之關係29 2.探求最佳化反應條件30 反應物進料比之關係30 改變進氣相對於濃度的影響31 流速效應對於二氧化碳/甲烷重組反應之關係32 改變觸媒重量對於二氧化碳/甲烷重組反應之關係33 觸媒活性與衰退時間之關係34 改變觸媒重量對於甲烷、二氧化碳轉化率之關係36 改變銅/鎳比對於二氧化碳重組甲烷反應之關係37 改變鎳金屬含量對於二氧化碳重組甲烷反應之關係37 二氧化碳/甲烷重組反應最適觸媒重38 觸媒活性對於二氧化碳/甲烷重組反應之關係38 改變銅/鎳比對於甲烷偶合反應之關係40 反應溫度變化對於活性衰退之關係40 碳物種移除對於活性衰退之關係 41 觸媒再活化與活性變化之關係42 甲烷、二氧化碳完全轉化所需的觸媒重量43 固定甲烷/二氧化碳進料比改變總流速對於觸媒活性之影響43 流速變化與活性變化之關係43 3.觸媒表面分析43 穿透式電子顯微鏡及元素分析43 X-RAY繞射光譜(XRD)及碳含量的測定44 觸媒金屬含量測定45 銅、鎳金屬吸附量測定45 五、結論47 六、參考文獻48 利用二氧化碳重組甲烷反應將太陽能轉變為化學能之概念4 溫度變化對於二氧化碳重組甲烷反應之關係6 二氧化碳於金屬表面上之吸附11 反應過程碳物種之形成模式18 積碳移除之模式19 觸媒製備流程圖50 反應管及加溫爐設計圖51 甲烷偶合反應裝置圖52 二氧化碳/甲烷重組反應裝置圖53 真空系統裝置圖54 合金觸媒與純鎳觸媒對於二氧化碳/甲烷重組反應失活之關係55 合金觸媒與純鎳、純銅觸媒對於甲烷偶化反應之影響56 合金觸媒與純鎳、純銅觸媒對於甲烷偶化反應關係57 溫度變化對於二氧化碳還原反應之關係58 合金觸媒與鎳、銅金屬觸媒溫度變化對於二氧化碳還原反應之關係（400℃~800℃）59 合金觸媒與鎳、銅金屬觸媒溫度變化對於二氧化碳部分還原反應之關係（800℃~400℃）60 純鎳觸媒溫度變化對於二氧化碳/甲烷重組反應失活之關係61 進料比對於二氧化碳/甲烷重組反應之關係62 相對進進氣量對於二氧化碳/甲烷重組反應之關係63 流速效應對於二氧化碳/甲烷重組反應之關係64 改變觸媒量對於二氧化碳/甲烷重組反應之關係65 觸媒活性衰退與時間之關係66 不同觸媒重對於二氧化碳重組甲烷反應甲烷/二氧化碳轉化率67 改變銅/鎳比對於二氧化碳重組甲烷反應之關係68 改變鎳金屬含量對於二氧化碳重組甲烷反應之關係69 改變觸媒量對於二氧化碳/甲烷重組反應之關係70 觸媒活性對於二氧化碳/甲烷重組反應之關係71 銅/鎳合金觸媒對於二氧化碳重組甲烷反應活性變化之關係72 改變銅/鎳比對於甲烷偶化反應溫度之關係73 改變溫度對於活性變化之關係74 改變溫度對於活性變化之關係75 改變溫度對於活性變化之關係76 觸媒在活化與活性變化之關係77 甲烷、二氧化碳完全轉化所需觸媒重78 甲烷、二氧化碳完全轉化所需觸媒重79 固定甲烷/二氧化碳進料比改變總流速對於觸媒活性之影響80 流速變化與活性變化之關係81 銅鎳合金觸媒穿透式電子顯微鏡圖像82 改變銅/鎳比對於甲烷偶化反應溫度之XRD圖譜83 銅/鎳觸媒催化二氧化碳重組甲烷之diffraction pattern84 銅/鎳合金觸媒實際金屬含量85 表 目 錄 EDX元素分析82 碳含量測定83 雙金屬觸媒金屬含量測定85 銅、鎳金屬吸附量實驗86 |
參考文獻 References |
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