本篇論文探討鎳金觸媒催化二氧化碳重組甲烷反應的行為。以含浸法製備不同濃度的Au-Ni/SiO2合金觸媒，探討不同觸媒在催化反應中的差異。利用程溫甲烷裂解反應、甲烷分解反應後之程溫氧化反應、甲烷分解反應後之程溫二氧化碳反應、合成氣反應後程溫氧化反應與X光繞射光譜（XRD）等實驗，分析甲烷分解反應與合成氣反應在鎳金觸媒上產生的積碳形式、反應性與表面特性。由實驗可知鎳金觸媒較純鎳觸媒的分散性佳，在高溫下不易使觸媒燒結。也可知純鎳觸媒和鎳金觸媒皆有碳管的產生，且碳管會將鎳金屬頂至上端，不易使活性點被積碳覆蓋而失去活性，另外也可由活性測試得知鎳金觸媒的反應活性比純鎳觸媒好。

This study investigates the reaction on Au/Ni catalysts in carbon dioxide reforming of methane. The characteristics of Au/Ni catalysts were analyzed with several experimental method such as temperature-programmed decomposition of methane, temperature-programmed oxidation (TPO), temperature-programmed surface reaction (TPSR), temperature-programmed oxidation (after syngas reaction), and X-ray diffraction. The result suggest that the dispersion of Au-Ni catalysts was better than Ni catalysts. By using SEM and EDS, we observed both Au-Ni catalysts and Ni catalysts produced carbon whisker. Active cores of nickel were detached from the surface so that the active sites would not be covered by carbon species. In addition, we find that the reaction activity of Au-Ni catalysts was better than that that of Ni catalysts.

摘要 ii
Abstract iii
目錄 iv
圖目錄 vii
表目錄 ix
第一章、緒論 1
§ 1-1 前言 1
第二章、文獻回顧 3
§ 2-1 二氧化碳重組甲烷反應 3
§ 2-2 二氧化碳重組甲烷法之相關化學反應式 4
§ 2-3 二氧化碳重組甲烷機制 5
§ 2-4 甲烷的活化 7
§ 2-5 二氧化碳的活化 9
§ 2-6 觸媒的失活 10
§ 2-6-1 Ru、Rh觸媒 10
§ 2-6-2 Ni觸媒 12
§ 2-6-3 Ni-Au觸媒 13
§ 2-7 積碳 14
第三章、 實驗裝置與方法 18
§ 3-1 實驗藥品 18
§ 3-2 反應氣體 18
§ 3-3實驗裝置 19
§ 3-3-1 反應爐 19
§ 3-3-2 反應爐-TCD 20
§ 3-3-3 反應爐-MS 21
§ 3-3-4 反應爐-GC 22
§ 3-3-5 XRD 23
§ 3-3-6 TGA 23
§ 3-3-7 SEM 24
§ 3-4 觸媒配置 25
§ 3-5 實驗步驟 26
§ 3-5-1 氧化態鎳金觸媒甲烷分解反應後之程溫氧化反應 (TPO) 26
§ 3-5-2 還原態鎳金觸媒程溫甲烷分解反應 26
§ 3-5-3 還原態鎳金觸媒甲烷分解反應後之程溫氧化反應 (TPO) 27
§ 3-5-4 還原態鎳金觸媒甲烷分解反應後之程溫二氧化碳反應 27
§ 3-5-5 還原態鎳金觸媒二氧化碳還原程溫反應 28
§ 3-5-6 氧化態鎳金觸媒合成氣反應後之程溫氧化反應 (TPO) 28
§ 3-5-7 氧化態鎳金觸媒合成氣反應暨二氧化碳處理後之程溫氧化反應 29
§ 3-5-8 氧化態鎳金觸媒經過合成氣反應之熱重分析 29
§ 3-5-9 氧化態鎳金觸媒合成氣反應活性測定 30
§ 3-5-10 氧化態鎳金觸媒進行合成氣反應後之SEM 30
第四章、 結果與討論 31
§ 4-1 氧化態鎳金觸媒甲烷分解反應後之程溫氧化 31
§ 4-2 還原態鎳金觸媒程溫甲烷裂解反應 35
§ 4-3 還原態鎳金觸媒甲烷分解後之程溫氧化反應 37
§ 4-4 還原態鎳金觸媒甲烷分解後之程溫二氧化碳反應 40
§ 4-5 還原態觸媒二氧化碳氫還原程溫反應 45
§ 4-6 氧化態鎳金觸媒合成氣反應後之程溫氧化反應 48
§ 4-7 氧化態觸媒進行合成氣反應後經二氧化碳處理之程溫氧化反應 50
§ 4-8 氧化態鎳金觸媒進行合成氣反應後進行熱重分析 52
§ 4-9 氧化態鎳金觸媒進行活性測定 53
§ 4-10 氧化態鎳金觸媒進行合成氣反應後之SEM 55
第五章、結論 58
第六章、參考文獻 59

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