摘 要
燃料電池系統中最重要的一環重組器(Reformer)，是製造氫氣的重要機構，其燃料經過重組器觸媒催化反應後，便會產生氫氣以及一些化學物質，將所產生的氫氣供給燃料電池使用。目前PEM燃料電池組及傳統燃料之重組器之技術皆已存在，尚待加強的為體積的縮小，成本的降低及效率提升等方面。其中，催化層以微流道的結構將可使氣體和觸媒有充分碰撞的機會，有效提昇效率。

本文以晶格波茲曼方法(LBM)來模擬微流道之流場與熱質傳，探討在不同的速度、溫度、流道長度、流道高度等參數對重組器性能的影響。研究結果顯示，在相同的入口速度，入口溫度時，隨著流道長度的增加，可以發現氫的生成量增加而甲醇的殘留量減少，其中可以看出流道長度500μm以上，氫的產生率不再有太大的變化。若固定流道長度500μm，在不同的入口溫度下，發現氫氣在出口濃度有最大值時的入口流速並不相同，入口溫度愈高時最佳的入口流速亦隨之增加。固定流道長度500μm，增加高度至500μm時，氫氣生成量不再增加，反而有開始下降的趨勢。

關鍵詞：燃料電池重組器、微流道熱質傳、數值模擬

Abstract
Reformer, the most important link of fuel cell, is the main set to create the hydrogen. After the fuel passes through the catalytic reaction by reformer, will produce hydrogen and chemical substances, the hydrogen will become the energy to support fuel cell. At the present day, the technology of PEM fuel cell and traditional fuel reformer has already existed, only need to reduce the volume, cost and to promote the efficiency. Catalytic layer, with the construction of microchannel, makes the adequate impact to gas and catalyst to promote the efficiency.

This research uses the Lattice Boltzmann method (LBM) to simulate the fluid field and heat-mass transfer of microchannel, to discuss the function influence to the different parameter such as velocity, temperature, channel length, and channel height.
The result displays, with the same inlet speed and temperature, by the increasing of the channel length, the amount of hydrogen will raise and residual methanol will reduce. When the channel length is more than 500μm, the produce rate of hydrogen will not be a big change. If fix the channel length at 500μm, under the different inlet temperature, while the maximum concentration at inlet, the speed of hydrogen at inlet is not the same. The best inlet speed will increase with the higher temperature. When fix the channel length at 500μm, raising the altitude to 500μm, the hydrogen product will not increase, on the contrary, it’ll go down.

Keywords：Fuel cell reformer、Micorchannel of hat and mass transfer、Numerical simulations

目 錄

論文摘要（中文）……………………………………………………. Ⅰ
論文摘要（英文） Ⅱ
目錄……………………………………………………………………Ⅲ
圖目錄 Ⅴ
表目錄………………………………………………………………XII
符號說明 XIII

第一章 緒論 1
1-1 前言 1
1-2研究目的與方法 2

第二章 文獻回顧 5
2-1燃料電池重組器相關文獻 5
2-2關於微流道的相關文獻 7
2-3關於晶格波茲曼方程式的相關研究 9

第三章 理論分析 12
3-1 流場方程式之推導 12
3-1-1 流場邊界條件的設定 16
3-2熱傳方程式及質傳方程式之推導……….…..………………..20
3-2-1熱、質邊界條件的設定…….………….…………………23
3-3 化學反應式 26
3-4 鬆弛時間(RELAXATION TIME)的決定 29
3-5 基本假設條件…………………………………………………. 30
3-6 求解程序及誤差設定 31

第四章 結果與討論 33
4-1流道長度的影響 33
4-2入口速度的影響 34
4-3溫度的影響 34
4-4入口高度的影響 35

第五章 結論與建議 36
5.1 本文結論 36
5.2建議 37

參考文獻 39
附錄一………………………………………………………..…………85

圖 目 錄

圖 1-1二種數學模式所適用Kn之範圍………………………………40
圖2-1 工研院能資所設計的5kW 甲醇重組器……………………41
圖 3-1二維9-bit (D2Q9)模式晶格速度示意圖……………………….42
圖 3-2 兩固定平板間在邊界點的分佈函數圖，實線表示已知函數，虛線表示未知函數…………………………………………..43
圖 3-3 在下底板邊界的示意圖……………………………………….43
圖 3-4在入口處邊界的示意圖………………………………………44
圖 3-5 邊界上觸媒層的碰撞示意圖………………………………….44
圖 3-6 程式流程圖…………………………………………………….45
圖 4-1微流道觸媒層的示意圖………………………………………..46
圖4-2 理論解和數值解有良好地一致性……………………………46
圖 4-3 入口速度1m/s，在流道100μm×500μm分佈情形………..…47
圖 4-4入口速度1m/s，在流道高度100μm×500μm分佈情形…..…47
圖 4-5-1 入口速度0.05m/s，溫度為250℃，流道長度200μm的重量百分比………………………………………………………..48
圖 4-5-2 入口速度0.1m/s，溫度為250℃，流道長度200μm的重量百分比……………………………………………………..…48
圖 4-5-3 入口速度0.5m/s，溫度為250℃，流道長度200μm的重量百分比………………………………………………………..49
圖 4-5-4 入口速度1m/s，溫度為250℃，流道長度200μm的重量百分比…………………………………………………………..49
圖 4-6-1 入口速度0.05m/s，溫度為250℃，流道長度500μm的重量百分比………………………………………………………..50
圖 4-6-2 入口速度0.1m/s，溫度為250℃，流道長度500μm的重量百分比………………………………………………………..50
圖 4-6-3 入口速度0.5m/s，溫度為250℃，流道長度500μm的重量百分比.……………………………………………………….51
圖 4-6-4 入口速度1m/s，溫度為250℃，流道長度500μm的重量百分比………………………………………………………...51
圖 4-7-1 入口速度0.05m/s，溫度為250℃，流道長度800μm的重量百分比……………………………………………………..…52
圖 4-7-2 入口速度0.1m/s，溫度為250℃，流道長度800μm的重量百分比……………………………………………………....52
圖 4-7-3 入口速度0.5m/s，溫度為250℃，流道長度800μm的重量百分比………………………………………………………..53
圖 4-7-4 入口速度1m/s，溫度為250℃，流道長度800μm的重量百分比…………………………………………………………53
圖 4-8-1 入口速度0.05m/s，溫度為250℃，流道長度1000μm的重量百分比……………………………………………………..54
圖 4-8-2 入口速度0.1m/s，溫度為250℃，流道長度1000μm的重量百分比……………………………………………………….54
圖 4-8-3入口速度0.5m/s，溫度為250℃，流道長度1000μm的重量百分比……………………………………………………….55
圖 4-8-4 入口速度1m/s，溫度為250℃，流道長度1000μm的重量百分比…………………………………………………………55
圖 4-9-1 入口速度0.05m/s，溫度為300℃，流道長度為200μm的重量百分比……………………………………………………..56
圖 4-9-2 入口速度0.1m/s，溫度為300℃，流道長度為200μm的重量百分比……………………………………………………..56
圖 4-9-3 入口速度0.5m/s，溫度為300℃，流道長度為200μm的重量百分比……………………………………………………..57
圖 4-9-4 入口速度1m/s，溫度為300℃，流道長度為200μm的重量百分比……………………………………………………...57
圖 4-10-1 入口速度0.05m/s，溫度為300℃，流道長度為500μm的重量百分比………………………………………………..…58
圖 4-10-2 入口速度0.1m/s，溫度為300℃，流道長度為500μm的重量百分比…………………………………………………..…58
圖 4-10-3 入口速度0.5m/s，溫度為300℃，流道長度為500μm的重量百分比……………………………………………………..59
圖 4-10-4 入口速度1m/s，溫度為300℃，流道長度為500μm的重量百分比……………………………………………………..…59
圖 4-11-1 入口速度0.05m/s，溫度為300℃，流道長度為800μm的重量百分比…………………………………………………..…60
圖 4-11-2 入口速度0.1m/s，溫度為300℃，流道長度為800μm的重量百分比……………………………………………………60
圖 4-11-3 入口速度0.5m/s，溫度為300℃，流道長度為800μm的重量百分比…………………………………………………...61
圖 4-11-4 入口速度1m/s，溫度為300℃，流道長度為800μm的重量百分比……………………………………………………..…61
圖 4-12-1 入口速度0.05m/s，溫度為300℃，流道長度為1000μm的重量百分比………………………………………………...62
圖 4-12-2 入口速度0.1m/s，溫度為300℃，流道長度為1000μm的重量百分比………………………………………………......62
圖 4-12-3 入口速度0.5m/s，溫度為300℃，流道長度為1000μm的重量百分比………………………………………………......63
圖 4-12-4 入口速度1m/s，溫度為300℃，流道長度為1000μm的重量百分比…………………………………………………..…63
圖 4-13-1 入口速度0.05m/s，溫度為350℃，流道長度為200μm的重量百分比………………………………………………..…64
圖 4-13-2 入口速度0.1m/s，溫度為350℃，流道長度為200μm的重量百分比……………………………………………………64
圖 4-13-3 入口速度0.5m/s，溫度為350℃，流道長度為200μm的重量百分比…………………………………………………..…65
圖 4-13-4 入口速度1m/s，溫度為350℃，流道長度為200μm的重量百分比………………………………………………………65
圖 4-14-1 入口速度0.05m/s，溫度為350℃，流道長度為500μm的重量百分比…………………………………………………66
圖 4-14-2 入口速度0.1m/s，溫度為350℃，流道長度為500μm的重量百分比…………………………………………………..…66
圖 4-14-3 入口速度0.5m/s，溫度為350℃，流道長度為500μm的重量百分比……………………………………………………67
圖 4-14-4 入口速度1m/s，溫度為350℃，流道長度為500μm的重量百分比……………………………………………………..…67
圖 4-15-1 入口速度0.05m/s，溫度為350℃，流道長度為800μm的重量百分比…………………………………………………..68
圖 4-15-2 入口速度0.1m/s，溫度為350℃，流道長度為800μm的重量百分比…………………………………………………….68
圖 4-15-3 入口速度0.5m/s，溫度為350℃，流道長度為800μm的重量百分比……………………………………………………..69
圖 4-15-4 入口速度1m/s，溫度為350℃，流道長度為800μm的重量百分比………………………………………………………69
圖 4-16-1 入口速度0.05m/s，溫度為350℃，流道長度為1000μm的重量百分比…………………………………………………70
圖 4-16-2 入口速度0.1m/s，溫度為350℃，流道長度為1000μm的重量百分比………………………………………………..…70
圖 4-16-3 入口速度0.5m/s，溫度為350℃，流道長度為1000μm的重量百分比…………………………………………………..71
圖 4-16-4 入口速度1m/s，溫度為350℃，流道長度為1000μm的重量百分比…………………………………………………....71
圖4-17-1 溫度250℃，在入口速度0.05m/s不同流道長度的甲醇和氫的成分………………………………………………………72
圖4-17-2溫度250℃，在入口速度0.1m/s不同流道長度的甲醇和氫的成分……………………………………………………...…72
圖4-17-3溫度250℃，在入口速度0.5m/s不同流道長度的甲醇和氫的成分………………………………………………..………73
圖4-17-4溫度250℃，在入口速度1m/s不同流道長度的甲醇和氫的成分……………………………………………………….73
圖4-18-1 溫度300℃，在入口速度0.05m/s不同流道長度的甲醇和氫的成分……………………..………………………………..74
圖4-18-2 溫度300℃，在入口速度0.1m/s不同流道長度的甲醇和氫的成分…………………………………………………….74
圖4-18-3 溫度300℃，在入口速度0.5m/s不同流道長度的甲醇和氫的成分…………………………………………………….75
圖4-18-4 溫度300℃，在入口速度1m/s不同流道長度的甲醇和氫的成分……………………………………………………….75
圖4-19-1 溫度350℃，在入口速度0.05m/s不同流道長度的甲醇和氫的成分……………………………………………………...76
圖4-19-2 溫度350℃，在入口速度015m/s不同流道長度的甲醇和氫的成分……………………………………………………...76
圖4-19-3 溫度350℃，在入口速度0.5m/s不同流道長度的甲醇和氫的成分…………………………………………………….77
圖4-19-4 溫度350℃，在入口速度1m/s不同流道長度的甲醇和氫的成分……………………………………………………….77
圖4-20-1溫度250℃，在入口速度2m/s不同流道長度的甲醇和氫的成分……………………………………………………….78
圖4-20-1溫度300℃，在入口速度2m/s不同流道長度的甲醇和氫的成分……………………………………………………….78
圖4-20-1溫度350℃，在入口速度2m/s不同流道長度的甲醇和氫的成分………………………………………………………...79
圖 4-21-1溫度250℃，在不同速度下出口氫氣生成量……………79
圖 4-21-2溫度300℃，在不同速度下出口氫氣生成量……………80
圖 4-21-3溫度350℃，在不同速度下出口氫氣生成量………………80
圖 4-22-1 入口速度0.05m/s，定性比較不同溫度下甲醇和氫的變化……………………………………………………………81
圖 4-22-2 入口速度0.1m/s，定性比較不同溫度下甲醇和氫的變化……………………………………………………………81
圖 4-22-3 入口速度0.5m/s，定性比較不同溫度下甲醇和氫的變化……………………………………………………………82
圖 4-22-4 入口速度1m/s，定性比較不同溫度下甲醇和氫的變化… ………………………………………………………82
圖 4-23-1 溫度250℃時，速度0.5m/s，不同流道高度濃度分佈圖之比較…………………………………………………...…….83
圖 4-23-2 溫度300℃時，速度0.5m/s，不同流道高度濃度分佈圖之比較……………………………………………………...….83
圖 4-23-3 溫度350℃時，速度0.5m/s，不同流道高度濃度分佈圖之比較…………………………………………………………84

表目錄

表 1-1巨觀與微觀模式下，二種數學模式之比較……………………40
表 3-1 D2Q9晶格方向的分量………………………….….…………..42

符 號 說 明
變數 說明
c 粒子運動速度(Particle streaming speed)
離散的粒子速度向量(Discrete particle velocity vector)
cs 晶格單位的音速
Cσ 濃度(Concentration)(mol/m3)
Cp 熱容量(Heat capacity)[J/mol·K]
D 質量擴散係數(Mass Diffusivity)(m2/s)
E 活化能(Activation energy)[J/mol]
f 密度分佈函數
f eq 密度平衡分佈函數
H 兩平板間的通道高度(Height)
Kn 勞森數(Knudsen number)
k 反應係數(Reaction coefficient)
L 流道長度(Length)
Ma 馬赫數(Mach number)
Mσ 分子量(Molecular weight)(kg/mol)
MW 分子量(Molecular weight)(kg/mol)
P 壓力(Pressure)(Pa)
溫度的反應項
質量分率的反應項
Q 反應熱(Heat of reaction)[J/mol]
R 氣體常數
Ru 萬用氣體常數(Universal gas constant)
Re 雷諾數(Reynolds number)
r 反應速率(Reaction rate)(mol/m3 s)
T 溫度(K)
T* 無因次化的溫度
t 時間(s)
t0 晶格單位時間
巨觀流動速度(macroscopic flow velocity)
Ul in 在入口處的巨觀流動速度
Ur in 在入口處的物理流動速度
wi 分量
yi i-th物種的質量分率(mass fraction of i-th species)

希臘字母
Ω 局部碰撞運算子(Local Collision operator)
ρ 密度(kg/m3)
λ 分子平均自由路徑(Particle mean free path)
δ 化學計量係數( stoichiometric coefficients )
μ 黏滯係數(Ns/m2)
碰撞鬆弛時間
υ 運動黏滯係數(Kinematics Viscosity) (m2/s)
α 熱擴散係數(Thermal Diffusivity) (m2/s)
動黏滯係數的鬆弛時間
熱擴散係數的鬆弛時間
質量擴散係數的鬆弛時間
Δx 晶格格點間格(Lattice grid space)
Δt 時間間格(Time step)
擾動速度(Peculiar velocity)

上 標
σ 每一種化學成份
Species no. 1 =CH3OH, 2 =H2O, 3 =CO2, 4 =H2, 5 =CO, 6 =N2
eq 平衡

下 標
mix 混合物(mixture)
i 速度方向
prod 生成物
react 反應物

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