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論文名稱 Title |
電腦模擬原子及小分子在沸石中之吸附行為 Computer Simulation of Atoms and Small Molecules Adsorbed in Zeolites |
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系所名稱 Department |
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畢業學年期 Year, semester |
語文別 Language |
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學位類別 Degree |
頁數 Number of pages |
56 |
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研究生 Author |
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指導教授 Advisor |
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召集委員 Convenor |
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口試委員 Advisory Committee |
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口試日期 Date of Exam |
2003-07-21 |
繳交日期 Date of Submission |
2003-07-25 |
關鍵字 Keywords |
沸石、吸附、氙原子、電腦模擬、甲烷 zeolite, Xe, CH4, MCM-22 |
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統計 Statistics |
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中文摘要 |
本篇論文是利用分子動力模擬及蒙地卡羅方法,探討原子及小分子在沸石MCM-22孔道中的運動情形,以及溫度對其運動的影響。由各種模擬的結果得知,在10元環正弦孔道中的擴散,是依據分子的大小以及溫度來決定的。在12元環超籠系統中,原子或分子可在超籠間進行擴散,擴散範圍依溫度高低而定。此外,如同核磁共振實驗所推測的,我們觀察到原子或分子在沸石中會有不同的停留點,分別位在超籠口袋和籠間相連的窗口位置,且溫度的改變會影響分子在不同位置間的交換情形。我們的研究證實在核磁共振實驗中所推測的位點交換情形是會發生的,並找出沸石MCM-22中的吸附位點。 |
Abstract |
none |
目次 Table of Contents |
壹、 簡介 1 一、 沸石 1 二、 MCM-22 4 三、 核磁共振實驗 7 3-1 變溫129氙核磁共振實驗 7 3-2 129氙核磁共振原理 8 貳、 原理與方法 10 一、 分子動力模擬 10 1-1 簡介 10 1-2 數值方法 10 1-3 溫度校正 13 1-4 分子動力模擬流程 15 二、 蒙地卡羅方法 16 2-1 簡介 16 2-2 由積分計算熱力學性質 18 2-3 Metropolis蒙地卡羅方法 20 2-4 Grand canonical蒙地卡羅方法 21 2-5 蒙地卡羅模擬流程 24 參、 計算系統 25 一、 系統 25 1-1 MCM-22沸石結構 25 1-2 建立模擬系統 25 1-3 模擬參數 26 二、 力場 27 肆、 結果與討論 29 一、 氙原子在沸石中模擬的結果討論 29 1-1 氙原子在沸石中的均方位移(MSD)結果 29 1-2 沸石骨架的運動 34 1-3 分子動力模擬氙原子在沸石中的軌跡結果分析 36 1-4 蒙地卡羅模擬氙原子在沸石中的結果分析 39 二、 甲烷分子在沸石中模擬的結果討論 44 2-1 甲烷分子在沸石中的均方位移(MSD)結果 44 2-2 分子動力模擬甲烷分子在沸石中的軌跡結果分析 46 2-3 蒙地卡羅模擬甲烷分子在沸石中的結果分析 48 伍、 結論 51 陸、 參考資料 53 圖目 圖一、沸石酸性位點的示意圖。 3 圖二、MCM-22沸石結構示意圖。 5 圖三、沸石MCM-22孔道尺寸示意圖。 6 圖四、MCM-22分子篩的變溫129氙核磁共振圖譜。 7 圖五、氙原子吸附在沸石孔洞系統中,不同化學位移組成的示意圖。 9 圖六、分子動力模擬流程圖。 15 圖七、簡單的蒙地卡羅積分示意圖。 19 圖八、蒙地卡羅模擬流程圖。 24 圖九、模擬系統起始結構圖。 26 圖十、氙原子在10元環正弦孔道中運動的MSD圖。 29 圖十一、氙原子在沸石MCM-22中的擴散係數對溫度作圖。 31 圖十二、氙原子在12元環超籠系統中運動的MSD圖。 32 圖十三、氙原子在超籠系統中運動的MSD圖,包含有兩種不同的運動情形。 33 圖十四、沸石骨架原子的位移。 34 圖十五、沸石MCM-22中的一個10元環孔洞結構。 35 圖十六、不同溫度下的MD模擬軌跡圖。 36, 37 圖十七、用蒙地卡羅方法在不同溫度和壓力下計算得到的質量雲圖。 39∼42 圖十八、甲烷分子在沸石中運動的MSD圖。 44 圖十九、甲烷分子在沸石MCM-22中的擴散係數對溫度作圖。 45 圖二十、在不同溫度下所得到的模擬軌跡圖。 46, 47 圖二十一、用蒙地卡羅方法在不同溫度和壓力下計算得到的質量雲圖。 48∼50 表目 表一、三種重要的工業用沸石。 2 表二、催化劑的演進。 4 表三、力場參數及計算式。 27, 28 表四、不同溫度下氙原子在沸石正弦孔道中的擴散係數。 31 表五、不同溫度下甲烷分子在沸石正弦孔道中的擴散係數。 45 |
參考文獻 References |
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