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博碩士論文 etd-0802115-183539 詳細資訊
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論文名稱
Title
鋼鐵廠周界及週邊敏感點細懸浮微粒物化特徵分析及污染源貢獻量解析
Physicochemical Characteristics and Source Apportionment of Atmospheric Fine Particles at Boundary and Sensitive Sites Surrounding a Steel Manufacturing Plant
系所名稱
Department
畢業學年期
Year, semester
語文別
Language
學位類別
Degree
頁數
Number of pages
174
研究生
Author
指導教授
Advisor
召集委員
Convenor
口試委員
Advisory Committee
口試日期
Date of Exam
2015-06-11
繳交日期
Date of Submission
2015-09-02
關鍵字
Keywords
一貫作業煉鋼廠、污染源解析、粒徑分佈、化學指紋特徵、細懸浮微粒(PM2.5)
size distribution, fine particles (PM2.5), source apportionment, chemical fingerprint characteristics, steel plant
統計
Statistics
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中文摘要
高雄地區空氣品質不良情形嚴重,主要受工業污染排放之影響,尤其細懸浮微粒(PM2.5)濃度明顯高於環保署公告的細懸浮微粒濃度標準(35 μg/m3)。執是之故,本研究於2014年1月~11月的四季期間,針對一貫作業煉鋼廠廠區周界及週邊敏感點,分別進行大氣中細懸浮微粒採樣,每季採樣三日且每日連續24小時。懸浮微粒採樣器包括PQ200型PM2.5採樣器及微孔均勻沉降衝擊器等,並將所採集之懸浮微粒樣品進行物化特徵分析(包括質量濃度、粒徑分佈、水溶性離子、金屬元素及碳成份等),再利用主成份分析(PCA)及質量平衡受體模式(CMB)進行污染源種類及貢獻率解析。
本研究結果顯示廠區周界PM2.5濃度皆高於週邊敏感點,且冬季受大氣擴散條件不良之影響,濃度經常呈現偏高的趨勢,而夏季採樣期間廠區周界及週邊敏感點的PM2.5濃度皆出現較低的情形,主要因夏季期間大氣擴散條件較為良好。另由等濃度分佈圖可得知小港地區PM2.5濃度與盛行風向有著密切相關。PM2.5的水溶性離子成份中以二次衍生氣膠為主,其來源為工廠或汽機車尾氣排放之一次原生污染物經大氣化學反應而生成。PM2.5的金屬元素成份中Fe及Ca受鋼鐵廠排放之影響而有明顯偏高的趨勢。碳成份中有機碳(OC)含量較高,主要來源為汽機車尾氣排放或燃料不完全燃燒所致,而廠區周界細懸浮微粒中元素碳有偏高趨勢,乃因採樣點鄰近製程排放管道,細懸浮微粒多半來自原生性污染源。
此外,本研究亦利用本實驗室建置的一貫作業煉鋼廠八種製程管道排放PM2.5的指紋資料庫,進行質量平衡受體模式(CMB)解析空氣中PM2.5之污染源種類及貢獻率。本研究結果發現小港地區PM2.5的主要污染來源為一貫作業煉鋼廠、石化業排放、衍生性氣膠及交通污染源,其中一貫作業煉鋼廠的製程管道解析結果顯示廠區周界主要受高爐製程及煉鋼製程排放影響,廠區周界一貫作業煉鋼廠於冬、春、夏、秋季的貢獻率分別為38.49%、38.11%、37.34%及40.14%,週邊敏感點則分別為35.13%、30.31%、27.03%及35.39%,此結果顯示PM2.5四季採樣期間廠區周界受一貫作業煉鋼廠排放頗為顯著,而週邊敏感點則呈現冬季較高而夏季較低的趨勢,表示在大氣擴散條件不佳的情況下,週邊敏感點易受一貫作業煉鋼廠排放的影響。
Abstract
Pool air quality commonly observed in Kaohsiung is mainly attributed to industrial pollution. Particularty, fine particles (PM2.5) concentrations are significantly higher than the EPA standard (35 μg/m3). The present study was consequently conducted to collect atmospheric fine particles at the boundary and the surrounding sensitive sites of a steelwork plant, respectively. Twenty-four hour PM2.5 sampling was undertaken for three consecutive days in each season from January to November of 2014. Aerosol samplers including PQ200 PM2.5 sampler and MOUDI were applied to collect fine particles for their physical and chemical characteristics including mass concentration, particle size distribution, water-soluble ions, metallic elements, and carbonaceous contents. This study further used principal component analysis (PCA) and chemical mass balance (CMB) receptor model to resolve the source apportionment of ambient fine particles.
This study revealed that the concentrations of PM2.5 sampled at the plant boundary were generally higher than those at the surrounding sensitive sites. PM2.5 concentrations were generally higher in winter due to poor atmospheric dispersion condition, while the concentrations of PM2.5 in summer were always lower at the plant boundary and the surrounding sensitive sites. Furthermore, the PM2.5 concentration contour showed a high correlation with wind direction in the Xiaogang region. Chemical analysis results showed that the most abundant water-soluble ionic species of PM2.5 were secondary inorganic aerosols which were formed by atmospheric chemical reactions of primary pollutants emitted from industrial and mobile sources. Fe and Ca were the major metallic elements of PM2.5 mainly emitted from the steel plants. Organic carbons were generally higher than elemental carbons emitted from mobile sources and incomplete combustion, and the primary elemental carbons were generally higher when PM2.5 was affected by the manufacturing processes at the plant boundary.
  In addition, this study used the source profiles of PM2.5 emitted from eight manufacturing processes in a steel plant to resolve the source apportionment of PM2.5 by using a chemical mass balance (CMB) receptor model. Results obtained from CMB showed that the major sources of PM2.5 were steel plants, petrochemical industries, secondary inorganic aerosols, and mobile sources in the Xiaogang region, plant boundary was mainly affected by the blast furnace and the steelmaking processes. The contribution of steel plant in plant boundary were 38.49, 38.11, 37.34, and 40.14%, and those at the surrounding sensitive sites were 35.13, 30.31, 27.03, and 35.39% in winter, spring, summer and fall, respectively. The results showed that PM2.5 at boundary sites were mainly affected by steel plant, however, the impacts of steel plants towards the surrounding sensitive sites showed higher PM2.5 concentration in winter and lower in summer due to poor atmospheric dispersion condition.
目次 Table of Contents
目 錄
論文審定書…………………………………………………………………..…………i
誌謝…………………………………………………………………..…………...ii
中文摘要…………………………………………………………………..………….iii
英文摘要……………………………………………………………………………...v
目錄……………………………………………………………………………..……viii
表目錄……………………………………………………………………………….xi
圖目錄……………………………………………………………………………..….xv
第一章 前言
1-1 研究緣起…………………………………….…………………...……...…1
1-2 研究目標…………………………………………………………………...2
1-3 研究架構………………………………………………………………...…2
第二章 文獻回顧
2-1 高雄臨海工業區發展現況…………………………………………...……4
2-2 懸浮微粒之定義……………………………………………………..…….5
2-3 懸浮微粒之形成機制…………………………………………………..….6
2-4 懸浮微粒之種類……………………………………………………..…….6
2-5 懸浮微粒之物化特性………………………………….…...……………...8
2-5-1 水溶性離子成份相關研究………………………………….……....10
2-5-2 金屬元素成份相關研究………………………………….....……....12
2-5-3 碳成份相關研究………………………………………….………....13
2-6 鋼鐵工業製程及污染…………………………………………….………14
2-6-1 一貫作業煉鋼廠……………………………………………….……16
2-6-2 鋼鐵廠相關文獻…………………………………………….………20
2-7 主成份分析法相關文獻………………………………………..………...23
2-8 化學質量平衡受體模式相關文獻………………………………..……...24
第三章 採樣方法
3-1 採樣地點配置……………………………………………………….……27
3-1-1 鋼鐵廠區周界採樣……………………….…………………..……..27
3-1-2 鋼鐵廠週邊敏感點採樣…………………………………………….28
3-2 懸浮微粒採樣設備………………………………………….……………32
3-2-1 PM2.5採樣器……………………………………………………...….32
3-2-2 微孔均勻沉降衝擊器……………………………………...………..34
3-3 細懸浮微粒化學成份分析………………………………..……………...36
3-3-1 水溶性離子成份分析方法……………………………….…………36
3-3-2 金屬元素成份分析方法………………………………….…………37
3-3-3 碳成份分析方法…………………………………………….………38
3-4 大氣細懸浮微粒之污染源解析方法…………………………………….39
3-4-1 等濃度空間分佈………………………………………….…………39
3-4-2 主成份分析法………………………………………….……………39
3-4-3 化學質量平衡受體模式………………………………………….…40
3-5 品保與品管………………………………………………………..……...42
3-5-1 採樣方法織品保與品管…………………………….………………42
3-5-2 分析方法之品保及品管…………………………….………………43
第四章 結果與討論
4-1 小港地區細懸浮微粒監測數據…………………………….……………46
4-1-1 細懸浮微粒濃度年平均值…………………………….……………46
4-1-2 細懸浮微粒濃度季平均及月平均值……………………………….46
4-1-3 細懸浮微粒濃度日平均值…………………………………….……48
4-2 小港地區氣象條件彙整……………………………………….…………48
4-2-1 風速及風向……………………………………………….…………48
4-2-2 相對濕度………………………………………….…………………49
4-3 細懸浮微粒濃度變化趨勢分析…………………………….…………....56
4-3-1 細懸浮微粒濃度季節變化趨勢…………………………………….56
4-3-2 粒徑分佈分析………………………………………….……………66
4-4 細懸浮微粒水溶性離子成份的季節變化趨勢……………………….…69
4-4-1 廠區周界水溶性離子成份的季節變化趨勢…………………….…69
4-4-2 週邊敏感點水溶性離子成份的季節變化趨勢…………….………70
4-4-3 廠區周界及週邊敏感點PM2.5中SOR、NOR及NR……………..76
4-5 細懸浮微粒中金屬元素成份的季節變化趨勢……………………..…...83
4-5-1 廠區周界金屬元素成份的季節變化趨勢……………………….…83
4-5-2 週邊敏感點金屬元素成份的季節變化趨勢……………….………84
4-6 細懸浮微粒中碳成份的季節變化趨勢………………………...………..90
4-7 化學成份佔PM2.5的百分率…………………………………………..…95
4-8 污染物相關性分析-主成份分析法……………………..………….…….97
4-8-1 利用主成份分析法解析主要污染種類……………………….……97
4-8-2 冬季採樣期間廠區周界及週邊敏感點之負荷因子相關性分析….97
4-8-3 春季採樣期間廠區周界及週邊敏感點之負荷因子相關性分析….98
4-8-4 夏季採樣期間廠區周界及週邊敏感點之負荷因子相關性分析….98
4-8-5 秋季採樣期間廠區周界及週邊敏感點之負荷因子相關性分析….99
4-9 污染物相關性分析-化學質量平衡受體模式…………………………..111
4-9-1 冬季採樣期間化學質量平衡受體模式解析結果………………...111
4-9-2 春季採樣期間化學質量平衡受體模式解析結果………………...114
4-9-3 夏季採樣期間化學質量平衡受體模式解析結果………………...116
4-9-4 秋季採樣期間化學質量平衡受體模式解析結果………………...118
4-9-5 廠區周界及週邊敏感點四季採樣期間污染源種類及貢獻率…...125
4-10 小港地區PM2.5濃度與其他文獻之比較…………...…………….……125
第五章 結論與建議
5-1 結論…………………………………………………………………...…127
5-2 建議……………………………………………………………...………129
參考文獻..…………………………………………………………………………..130
附錄A 分析儀器之檢量線…………………………………………………….….140
附錄B 分析方法之品保品管…………………………………………………......149

圖 目 錄
圖 1-1 研究架構流程圖…………..….………………………………………………3
圖 2-1 高雄臨海工業區位置圖…………………………………………………...…4
圖 2-2 高雄臨海工業區產業分佈圖………………………………………………...4
圖 2-3 大氣環境中懸浮微粒粒徑分佈…………………………………………...…7
圖 2-4 冬季期間Ostrava市之PM2.5及有機化合物濃度逐日變化趨勢圖………..9
圖 2-5 2003-2007年台灣地區PM2.5濃度及化學組成之分析結果……………..…9
圖 2-6 橫濱地區PM2.5、PM2.5-10及PM>10之Cl-/Na+比……………………….....11
圖 2-7 橫濱地區PM2.5、PM2.5-10及PM>10的碳成份濃度……………………..…15
圖 2-8 一貫作業煉鋼廠製程示意圖…………………………...........................…..18
圖 2-9 燒結製程示意圖…………………………………………………………….18
圖 2-10 高爐煉鐵製程示意圖……………………………………………………...19
圖 2-11 轉爐煉鋼製程示意圖……………………………………………...……....19
圖 2-12 英國南威爾斯鋼鐵廠周邊大氣中PM2.5、PM2.5-10及PM10的污染來源
及貢獻率…………………………………………………………..….…...22
圖 2-13 佛羅里達州Tampa市PM2.5的污染來源及貢獻量…...........................…25
圖 3-1 廠區周界及週邊敏感點採樣位置圖………………………………...……..29
圖 3-2 週邊敏感點-小港國中採樣點九宮圖……………………………….…..…29
圖 3-3 週邊敏感點-餐旅國中採樣點九宮圖…………………………………...…30
圖 3-4 週邊敏感點-中鋼鋁業採樣點九宮圖……………………….…………..…30
圖 3-5 週邊敏感點-鳳林國小採樣點九宮圖……………………………….……..31
圖 3-6 週邊敏感點-聯合污水處理廠採樣點九宮圖……………………….…..…31
圖 3-7 微粒分徑器氣流路徑示意圖……………………….…………………....…33
圖 3-8 BGI PQ200採樣器組合示意圖………………………………….……….…33
圖 3-9 MOUDI採樣器示意圖…………………………………….………………..35
圖 4-1 小港空品測站2010~2014年平均PM2.5濃度變化趨勢……………….….47
圖 4-2 小港空品測站2010~2014年季平均及月平均PM2.5濃度變化趨勢…......47
圖 4-3 小港空品測站2010~2014年日平均PM2.5濃度變化趨勢…………….….50
圖 4-4 冬季採樣期間小港地區風玫圖…………………………………….….…51
圖 4-5 春季採樣期間小港地區風玫圖………………………….……………….52
圖 4-6 夏季採樣期間小港地區風玫圖………………………………….…….…53
圖 4-7 秋季採樣期間小港地區風玫圖…………………………………….…….54
圖 4-8 採樣期間相對濕度逐時變化圖……………………………………..…...55
圖 4-9 廠區周界PM2.5濃度季節變化趨勢…………………………...…………...61
圖 4-10 週邊敏感點PM2.5濃度季節變化趨勢………………………...……….…61
圖 4-11 四季採樣期間PM2.5濃度空間分佈趨勢圖((A)冬季;(B) 春季;(C)
夏季;(D)秋季)……………………………………………………...........62
圖 4-12 冬季採樣期間PM2.5等濃度分佈圖及風玫圖………………………....…63
圖 4-13 春季採樣期間PM2.5等濃度分佈圖及風玫圖………………………....…63
圖 4-14 夏季採樣期間PM2.5等濃度分佈圖及風玫圖………………………....…64
圖 4-15 秋季採樣期間PM2.5等濃度分佈圖及風玫圖……………………...…….64
圖 4-16 春季採樣期間高濃度事件日全台測站PM2.5濃度分佈.............................65
圖 4-17 春季採樣期間高濃度事件日逆軌跡圖……………………………....……65
圖 4-18 廠區周界懸浮微粒粒徑分佈圖……………………………………………67
圖 4-19 週邊敏感點懸浮微粒粒徑分佈圖…………………………………………68
圖 4-20 廠區周界四季採樣期間水溶性離子成份分佈圖…………………………72
圖 4-21 週邊敏感點四季採樣期間水溶性離子成份分佈圖………………………73
圖 4-22 冬季採樣期間廠區周界及週邊敏感點水溶性成份濃度分佈圖…………74
圖 4-23 春季採樣期間廠區周界及週邊敏感點水溶性成份濃度分佈圖………....74
圖 4-24 夏季採樣期間廠區周界及週邊敏感點水溶性成份濃度分佈圖…………75
圖 4-25 秋季採樣期間廠區周界及週邊敏感點水溶性成份濃度分佈圖………....75
圖 4-26 廠區周界四季採樣期間硫氧化率及氮氧化率……………………………77
圖 4-27 週邊敏感點四季採樣期間硫氧化率及氮氧化率…………………………77
圖 4-28 廠區周界PM2.5中[NH4+]及[nss-SO42-]+[NO3-]關係圖…………………...80
圖 4-29 週邊敏感點PM2.5中[NH4+]及[nss-SO42-]+[NO3-]關係圖……………...…80
圖 4-30 廠區周界PM2.5中[NH4+]+[Na+]+[Mg+]+[Ca+]及[nss-SO42-] +[NO3-]
關係……………………………………………………………………...…81
圖 4-31 週邊敏感點PM2.5中[NH4+]+[Na+]+[Mg+]+[Ca+]及[nss-SO42-]+[NO3-]
關係………………………………………………………………………...81
圖 4-32 廠區周界四季採樣期間 [NO3-] / [SO42-]比值……………………………82
圖 4-33 週邊敏感點四季採樣期間 [NO3-] / [SO42-]比值…………………………82
圖 4-34 冬季採樣期間廠區周界及週邊敏感點PM2.5金屬成份濃度分佈圖…86
圖 4-35 春季採樣期間廠區周界及週邊敏感點PM2.5金屬成份濃度分佈圖…86
圖 4-36 夏季採樣期間廠區周界及週邊敏感點PM2.5金屬成份濃度分佈圖…87
圖 4-37 秋季採樣期間廠區周界及週邊敏感點PM2.5金屬成份濃度分佈圖…87
圖 4-38 四季採樣期間廠區周界PM2.5金屬成份指紋特徵分佈圖……………88
圖 4-39 四季採樣期間週邊敏感點PM2.5金屬成份指紋特徵分佈圖…………89
圖 4-40 冬季採樣期間廠區周界及週邊敏感點OC、EC及OC/EC分佈趨勢圖93
圖 4-41 春季採樣期間廠區周界及週邊敏感點OC、EC及OC/EC分佈趨勢圖93
圖 4-42 夏季採樣期間廠區周界及週邊敏感點OC、EC及OC/EC分佈趨勢圖94
圖 4-43 秋季採樣期間廠區周界及週邊敏感點OC、EC及OC/EC分佈趨勢圖95
圖 4-44 四季採樣期間周界及敏感點污染源種類及貢獻率分佈圖……….….…124
圖 A-1 F-離子檢量線………….…………………………………………………....141
圖 A-2 Cl-離子檢量線………...…………………………………………...……….141
圖 A-3 NO3-離子檢量線………………………………...………………………….141
圖 A-4 SO42-離子檢量線…………...…………………...………………………….142
圖 A-5 Na+離子檢量線………………………………...………………......……….142
圖 A-6 NH4+離子檢量線……………………………......………………………….142
圖 A-7 K+離子檢量線………...…………...……………………………………….143
圖 A-8 Mg2+離子檢量線………….………...……..……………………………….143
圖 A-9 Ca2+離子檢量線………….…………...……………………………...…….143
圖 A-10 Mg元素檢量線………….…………...…..……………………………….144
圖 A-11 Ca元素檢量線………….………………..……………………………….144
圖 A-12 Ti元素檢量線………….……………..…….…………………………….144
圖 A-13 Mn元素檢量線…………………………..…….………………………….145
圖 A-14 Al元素檢量線………….……………..…….…………………………….145
圖 A-15 Cd元素檢量線………….……………..…….…………………………….145
圖 A-16 As元素檢量線………….……………..…….…………………………….146
圖 A-17 Cr元素檢量線………….……………..…….…………………………….146
圖 A-18 Pb元素檢量線………….……………..…….…………………………….146
圖 A-19 Zn元素檢量線………….……………..…….…………………………….147
圖 A-20 K元素檢量線………….……………..…….…………………………….147
圖 A-21 Ni元素檢量線………….……………..…….…………………………….147
圖 A-22 Fe元素檢量線………….……………..…….…………………………….148
圖 A-23 Cu元素檢量線………….……………..…….…………………………….148
圖 A-24 V元素檢量線………….……………..…….…………………………….148

表 目 錄
表 2-1 懸浮微粒粒徑大小及對人體危害比較表…………..….……………………5
表 2-2 TSP、PM2.5-10及PM2.5主成份因子負荷矩陣表…………………………...24
表 3-1 廠區周界細懸浮微粒採樣位置及採樣器配置……...…………………..…27
表 3-2 週邊地區敏感點細懸浮微粒採樣位置及採樣器配置………………...…..28
表 3-3 定點環境採樣項目及設備…………………………………………..…...…32
表 3-4 MOUDI的截取粒徑與噴孔口之數目…………….…………………….….35
表 3-5 元素分析儀操作條件一覽表……………………………………………….39
表 3-6 CMB8受體模式模擬結果中主要控制參數及選定範圍…………………..41
表 3-7 離子層析儀之方法偵測極限……………………………………….………45
表 3-8 金屬元素成份分析之方法偵測極限…………………………………….…45
表 4-1 四季採樣期間盛行風向一覽………………………………………..……...50
表 4-2 四季採樣期間相對濕度彙整表………………………………………….…55
表 4-3 採樣期間不同季節廠區周界及敏感點PM2.5濃度彙整表..........................60
表 4-4 廠區周界四季採樣期間SIA彙整表………………………………………72
表 4-5 週邊敏感點四季採樣期間SIA彙整表………………………………...….73
表 4-6 廠區周界及週邊敏感點四季採樣中SOR及NOR值彙整表…….………78
表 4-7 廠區周界及週邊敏感點四季採樣期間化學成份貢獻率彙整表…….........95
表 4-8 冬季採樣期間廠區周界PM2.5負荷因子矩陣表………………………….101
表 4-9 冬季採樣期間週邊敏感點PM2.5負荷因子矩陣表…………………….…102
表 4-10 春季採樣期間廠區周界PM2.5負荷因子矩陣表………………………...103
表 4-11 春季採樣期間週邊敏感點PM2.5負荷因子矩陣表…..……………….…104
表 4-12 夏季採樣期間廠區周界PM2.5負荷因子矩陣表……………………...…105
表 4-13 夏季採樣期間週邊敏感點PM2.5負荷因子矩陣表……..……………….106
表 4-14 秋季採樣期間廠區周界PM2.5負荷因子矩陣表………………………...107
表 4-15 秋季採樣期間週邊敏感點PM2.5負荷因子矩陣表……………….…..…108
表 4-16 冬季採樣期間廠區周界PM2.5負荷因子及來源...……………………....109
表 4-17 冬季採樣期間週邊敏感點PM2.5負荷因子及來源...…………………....109
表 4-18 春季採樣期間廠區周界PM2.5負荷因子及來源...……………………....109
表 4-19 春季採樣期間週邊敏感點PM2.5負荷因子及來源...…………………....109
表 4-20 夏季採樣期間廠區周界PM2.5負荷因子及來源...……………………....110
表 4-21 夏季採樣期間週邊敏感點PM2.5負荷因子及來源...…………………....110
表 4-22 秋季採樣期間廠區周界PM2.5負荷因子及來源...……………………....110
表 4-23 秋季採樣期間週邊敏感點PM2.5負荷因子及來源...…………………....110
表 4-24 本研究受體模式解析之PM2.5指紋資料庫彙整表…........................…...112
表 4-25 廠區周界及週邊敏感點冬季採樣期間污染源貢獻百分比……………..120
表 4-26 廠區周界及週邊敏感點春季採樣期間污染源貢獻百分比……………..121
表 4-27 廠區周界及週邊敏感點夏季採樣期間污染源貢獻百分比…………..…122
表 4-28 廠區周界及週邊敏感點秋季採樣期間污染源貢獻百分比……………..123
表 4-29一貫作業煉鋼廠周界及週邊敏感點不同季節PM2.5之主要污染排放
製程………………………………………………………………….........126
表 4-30 廠區周界及週邊敏感點秋季採樣期間污染源貢獻百分比……………..126
表 B-1 離子層析儀之陰離子QA/QA查核表……………………………………158
表 B-2 離子層析儀之陽離子QA/QA查核表……………………………………160
表 B-3 感應耦合電漿原子發射光譜儀之QA/QC查核表………………………161
表 B-4 感應耦合電漿原子發射光譜儀之QA/QC查核表(續)…..………………162
表 B-5 感應耦合電漿原子發射光譜儀之偵測極限彙整表……………………...163
表 B-6 元素分析儀之精密度及穩定度…………………………………………...163
表 B-7 離子層析儀之穩定性分析結果…………………………………………...164
表 B-8 空氣中懸浮微粒化學成份分析方法之偵測極限彙整表………………...165
參考文獻 References
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