本文利用柴式提拉法生長閃爍晶體鈰離子摻雜矽酸釔鎦(Ce:(Lu(1-X)YX)2SiO5；Ce:LYSO)，考察不同的生長條件對Ce:LYSO晶體生長的影響。研究中探討柴式提拉法的熱場環境與生長Ce:LYSO單晶之間的關係。我們考察不同的生長參數和保溫系統，來降低晶體在溫場中的溫度梯度，發現將長晶爐內之隔熱磚更新，可使得晶體的徑向溫度梯度減低，有效解決晶體的開裂問題。
另外，探討原料比例與Ce:LYSO單晶中的雜質多寡之間的關係。在原料備料時，經由適當地調整原料SiO2的比例，使得原料莫耳比例為Lu2O3:Y2O3:CeO2:SiO2=1.8563:0.1397:0.008:1.99，可以讓生長出來的晶體在巨觀上獲得最多的無雜質區域。
透過對實驗室所生長的Ce:LYSO晶體樣品閃爍性能的量測，並與文獻結果比較，可知實驗室的Ce:LYSO晶體具有良好的光學穿透率，達到了Ce:LYSO晶體的理論值，在可見光區穿透率可達84％；其穿透光譜、激發光譜和發射光譜均與文獻報導基本相同。
利用閃爍晶體性能量測平台，來量測隨機取樣的43支小塊Ce:LYSO樣品的發光效率，經過量測，Ce:LYSO晶體的發光效率穩定，最低3636.37 ，最高4293.78，平均4036.44，最大偏差為9.91%，標準差為152.24（3.77%）。
將Ce:LYSO單晶所切下的小塊樣品在空氣氣氛下做退火實驗，使晶體中的氧缺陷減少。在實驗中，發現在1400度、80小時的退火工作，可以最大限度地提高發光效率。

Single crystals of cerium doped lutetium yttrium orthosilicate scintillator (Ce:(Lu(1-X)YX)2SiO5; Ce:LYSO) were grown through Czochralski method to investigate the affection of different growth conditions on the crystal growth. The relationship between thermal field and crystal growth was investigated. Different growth parameters and insulating system were adopted and compared to decrease the temperature gradient. It is found that the new insulating bricks can decrease effectively the temperature gradient and solve the crack problem of grown crystal.
The relationship between materials ratio and the impurities in crystals. It is found that the optimized material ratio is Lu2O3:Y2O3:CeO2:SiO2=1.8563:0.1397:0.008:1.99. Under this ratio, we can get the crystals with best macroscopic optical quality.
The scintillation properties of grown Ce:LYSO single crystal were measured. Through comparing the data with those in published literatures, it is found that the grown Ce:LYSO crystals present outstanding optical transmission, reaching the theoretical value about 84% in the visible light region. The transmission, UV-excitation and emission spectra are almost identical with the reported ones.
The luminescence efficiency (LE) of random chosen 43 Ce:LYSO　samples were measured on the γ-ray multi-channel energy spectrum. It is found that the Ce:LYSO samples present stable luminescence efficiency with minimum channel number 3636.37, maximum channel number 4293.78, maximum deviation of 9.91% and standard deviation of 152.24 (3.77%).
Annealing treatments were carried out in the air atmosphere on the small pieces of Ce:LYSO single crystals to eliminate the oxygen vacancies in the sample. It is found that the optimized annealing condition to improve the luminescence efficiency of Ce:LYSO is 1400 ℃, 80 h under air atmosphere.

總目錄
論文審定書 I
誌謝 II
摘要 III
Abstract V
總目錄 . VI
表目錄 VIII
圖目錄 IX
第一章 前言 1
第二章 文獻回顧 3
2-1閃爍晶體及其研究現狀與發展趨勢 3
2-1-1閃爍晶體概述 3
2-1-2閃爍晶體的主要應用 5
2-1-3閃爍晶體的發光機制 8
2-1-4閃爍晶體的主要性能指標 11
2-2 Ce:LSO晶體以及研究發展現況 18
2-2-1 Ce:LSO晶體的研究發展 18
2-2-2 Ce:LSO的晶體結構 20
2-2-3 Ce:LSO的晶體優點 21
2-2-4 Ce:LSO晶體的閃爍性能 22
2-2-5 Ce:LSO閃爍晶體發光效率的改善 24
2-2-6 Ce:LYSO閃爍晶體的發展 25
2-3柴氏提拉法 26
第三章 實驗方法 30
3-1柴氏提拉法製備閃爍晶體Ce:LYSO 30
3-2閃爍晶體Ce:LYSO在空氣氣氛下的退火處理 32
3-3閃爍晶體性能量測分析平台 33
第四章 實驗結果與討論 34
4-1晶體開裂的改善研究 34
4-2晶體雜質的改善研究 40
4-3晶體閃爍性能的量測 50
4-3-1晶體發光效率的量測 50
4-3-2晶體的紫外激發與發射光譜及穿透率量測 53
4-4閃爍晶體Ce:LYSO的發光效率改善 54
第五章 結論 59
參考文獻 61
表目錄
表2-1無機閃爍晶體中主要的發光中心和電子躍遷的種類 11
表2-2 Ce:LSO與其他常用之閃爍晶體的主要性能比較 21
表4-1 晶體生長參數的比較(1) 35
表4-2 晶體生長的參數比較(2) 41
表4-3 13根內部有缺陷的晶體發光結果 51
表4-4 30根內部無缺陷的晶體發光結果 52
表4-5於1300℃退火的Ce:LYSO晶體在退火後的發光效率相較於退火前的發光效率之增減比例 56
表4-6於1400℃退火的Ce:LYSO晶體在退火後的發光效率相較於退火前的發光效率之增減比例 57
表4-7於1500℃退火的Ce:LYSO晶體在退火後的發光效率相較於退火前的發光效率之增減比例 58
表4-8於1600℃退火的Ce:LYSO晶體在退火後的發光效率相較於退火前的發光效率之增減比例 58



圖目錄
圖2-1 主要無機閃爍材料出現的時間 4
圖2-2 正子斷層掃描PET 5
圖2-3 閃爍晶體於正子斷層掃描的應用 5
圖2-4 無機閃爍晶體吸收高能γ射線後在其中發生的主要物理過程 9
圖2-5 Ce:LSO的晶體結構 20
圖2-6 Ce:LSO在11K的溫度下的激發光譜（左圖，1:em=390nm，2:em＝500nm)和發射光譜（右圖，1:ex=356nm，2:ex＝376nm） 23
圖2-7 Ce:LSO晶體樣品在室溫下的穿透率曲線 23
圖2-8 Ce:LSO晶體在γ射線激發下發射光譜(黑點)和利用Ce1與Ce2發光(虛線線)擬合(實線)圖 24
圖2-9 Ce:LSO晶體在空氣氣氛中退火前以及退火後的熱釋光曲線 25
圖2-10長晶爐的熱場結構 28
圖3-1 實驗室使用之長晶爐設備 31
圖3-2 退火用支管型爐(左)及箱型爐(右)設備 32
圖3-3 閃爍晶體性能量測分析平台以及簡圖 32
圖4-1 A1晶體 37
圖4-2 A2晶體 38
圖4-3 A3晶體 38
圖4-4 A4晶體 39
圖4-5 A5晶體 39
圖4-6 B1晶體 44
圖4-7 B2晶體 44
圖4-8 B2晶體殘料 45
圖4-9 B3晶體 45
圖4-10 B3晶體殘料 46
圖4-11 B4晶體 46
圖4-12 B4晶體殘料 47
圖4-13 B5晶體 47
圖4-14長晶爐的中頻發電機功率下降圖示 48
圖4-15 B6晶體 48
圖4-16 B7晶體 49
圖4-17 B8晶體 49
圖4-18 量測Ce:LYSO閃爍晶體之γ能譜圖 50
圖4-19 Ce:LYSO晶體頭尾部的紫外激發(em=400nm)與發射光譜(ex=358nm) 54
圖4-20 Ce:LYSO晶體的頭尾部穿透光譜 54
圖4-21 Ce:LYSO晶體在1300℃下，發光效率隨退火時間的變化曲線 55
圖4-22 Ce:LYSO晶體在1400℃下，發光效率隨退火時間的變化曲線 56
圖4-23 Ce:LYSO晶體在1500℃下，發光效率隨退火時間的變化曲線 57
圖4-24Ce: LYSO晶體在1600℃下，發光效率隨退火時間的變化曲線 58

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