土壤及地下水受到汽油、柴油及其他油品的污染問題日趨嚴重。而自然衰減法(natural attenuation)為受油品污染之土壤及地下水的整治技術之一。自然衰減為環境中自然發生的一種過程，此過程可減少環境污染物之重量、毒性、移動性、體積或濃度。自然衰減處理是指利用土壤及地下水中之生物、物理及化學等機制將污染物去除。和傳統之地下水整治技術相比，自然衰減法是一種較為經濟之整治技術。
本研究的主要目的為評估以監測式自然衰減法(monitored natural attenuation, MNA)整治某一石油碳氫化合物污染場址之可行性。主要的研究內容，包括下列各項：(1)定期的地下水採樣及分析，以評估該場址是否發生現地自然生物降解及自然衰減，(2)MNA是否可作為該場址之整治方法的選項之一，(3)利用BIOSCREEN模式，模擬污染團可能之影響範圍及自然生物降解機制對污染物去除之貢獻程度，及(4)利用BIOPLUME III模式，進行未來整治策略之擬定。
由監測數據顯示，該場址之石油碳氫化合物濃度由污染源沿地下水流向下游地區逐漸減少，且因自然衰減之作用，使污染團不致於擴大，而污染團亦被控制在場區之範圍內。自然衰減之機制在污染團邊緣是以好氧呼吸作用及脫硝反應為主，而污染團中心是以厭氧反應為主要的機制，其包括鐵還原、硫酸鹽還原及甲烷化作用。二氧化碳亦為自然降解作用的產物，可當作生物反應發生的指標。污染區中二氧化碳濃度偏高，亦表示正在進行微生物分解有機物之作用。根據指標參數分析結果，可知微生物分解有機物之作用正在進行，此亦證明自然衰減之機制在此扮演一重要的角色。
該場址地下水之電子接受者及產物對石油碳氫化合物之生物降解容量為45 mg/L，因為此容量高於場址地下水中之石油碳氫化合物污染量(1.5 mg/L)，故自然生物降解機制應可有效去除地下水中之污染物。而該場址之有機污染物之一階衰減率為苯(benzene)、甲苯(toluene)、乙苯(ethylbenzene)及二甲苯衍生物(xylenes)(BTEX)：0.13 1/day、甲基第三丁基醚(methyl tert-butyl ether, MTBE)：0.06 1/day及1,2,4-三甲基苯(1,2,4- trimethylbenzene, 1,2,4-TMB)：0.19 1/day。此一階反應速率之分析結果較其他以自然衰減法為整治方式之污染場址所述之反應速率為高。此結果表示有相當明顯且有效的生物降解作用於該場址中發生。因此自然衰減法應可作為該場址中受石油碳氫化合物污染之土壤及地下水的整治方法選項之一。
由BIOSCREEN模式模擬結果可知，一階衰減反應能將BTEX污染團控制在離污染源206 m的範圍內。假設現地中沒有任何之生物降解作用發生，BTEX污染團亦能因其他自然發生之物化機制而被控制在離污染源241 m的距離內，而且仍可控制在場區的範圍之內。在一階衰減反應之模擬結果中，被生物降解作用所移除的BTEX污染物比例為74％。而假設現地之生物分解作用是以瞬間反應機制進行，則被生物降解作用所移除的BTEX污染物比例為100％。因此無論是一階衰減反應或瞬間反應，均可以有效降解BTEX污染物。
利用BIOPLUME III模式進行整治策略之評估，根據模擬結果發現自然衰減法、以現有抽水井進行抽水處理(pump and treat)、空氣注入法或調整抽水井之位置及控水量進行抽水處理等方式，對於該場址都有很好的整治效果。

Contamination of groundwater by petroleum-hydrocarbons is a widespread environmental problem. Because the petroleum-hydrocarbon resulted plumes could be quite diffuse and widespread, some more economic approaches are desirable for groundwater remediation to provide for long-term control of contaminated groundwater. Monitored natural attenuation (MNA) has been considered as a passive remedial approach to degrade and dissipate contaminants in groundwater. In this study, a full-scale and detailed natural bioremediation investigation was conducted at a petroleum-hydrocarbon spill site in Kaohsiung County, Taiwan. In this natural attenuation study, the following tasks were conducted: (1) groundwater analysis; (2) evaluation of the occurrence of natural attenuation, (3) calculation of biodegradation capacity and natural attenuation rate calculation, (4) evaluation of the percent loss of hydrocarbons due to biodegradation processes by BIOSCREEN model, and (5) application of BIOPLUME III model for the development of remedial strategies. Results show that benzene, toluene, ethylbenzene, and xylene isomers (BTEX) concentrations dropped to below detection limit (BDL) before they reached the downgradient monitor well located 280 m from the spill location. A first-order decay model was applied for the natural attenuation rate calculation. Results reveal that natural biodegradation process was the major cause of the BTEX reduction among the natural attenuation mechanisms. Results from the groundwater analyses indicate that mixed anaerobic biodegradation patterns occurred between the source and mid-plume area, and the aerobic biodegradation dominated the mid and downgradient area. Approximately 74% of the BTEX removal was due to intrinsic biodegradation processes. The calculated natural attenuation rates for BTEX, methyl tert-butyl ether (MTBE), and 1,2,4-trimethylbenzene (1,2,4-TMB) were 0.13, 0.06, and 0.19 1/day, respectively. Evidence for the occurrence of natural attenuation was the decreased contaminant mass flux through the plume cross-sections along the transport path. Evidences for the occurrence of natural BTEX biodegradation included the following: (1) depletion of dissolved oxygen (DO) within the plume; (2) production of biodegradation by-products [Fe(II), CO2, and methane] within the plume; and (3) decreased BTEX concentrations and BTEX as carbon to TOC ratio along the transport path. The calculated biodegradation capacity (45 mg/L) at this site is much higher than the detected concentrations of petroleum-hydrocarbons (1.5 mg/L) within the most contaminated area inside the plume. Thus, natural biodegradation should be able to remove the contaminants effectively. Results suggest that natural attenuation mechanisms can effectively contain the plume and cause the significant removal of petroleum hydrocarbons. Moreover, pump-and-treat and air sparging systems are also feasible technologies to remediate contaminated groundwater at this site.

目錄
頁次
謝誌……………………………………………………………………I
摘要…………………………………………………………………….II
英文摘要……………………………………………………………….V
目錄……………………………………………………………..........VII
圖目錄………………………………………………………………..X
表目錄………………………………………………………….........XIV
第一章 前言………………………………………………...1
1.1 研究緣起……………………………………………..............1
1.2 研究目標……………………………………………..............2
第二章 文獻回顧……………………………...……………3
2.1地下水油品之污染來源………………………………...……3
2.1.1 石油碳氫化合物之特性及其危害……………...……5
2.1.2 石油碳氫化合物之管制標準…………………….…10
2.2 地下水復育………………………………………..………..11
2.3自然衰減…………………………………………...………..13
2.3.1 自然衰減之優缺點及使用限制………………...…..14
2.3.2 自然衰減之機制……………………………...……..16
第三章 場址背景介紹………………………………….…38
3.1 場址介紹…………………………………………………....38
3.2 氣象……………………………………………………..…..40
3.3 地質………………………………………………………....41
3.4 水文地質……………………………………………………43
3.4.1 地下水位…………………………………………….43
3.4.2 地下水流方向及速率之估算……………………….44
第四章 研究方法………………………………………….45
4.1 採樣方法……………………………………………………45
4.2 分析方法……………………………………………………48
第五章 污染團之地質及化學特性……………………….50
5.1 石油碳氫化合物之空間分布………………………………50
5.1.1 污染團之趨勢分析………………………………….60
5.1.2污染物濃度之變化………………………………......65
5.2 電子接受者之空間變化……………………………………69
5.3 指標參數之空間分布………………………………………79
5.4 生物降解率之分析…………………………………………85
第六章 自然衰減模式…………………………………….89
6.1 BIOPLUME III模式………………………………………...89
6.1.1 BIOPLUM III模式介紹……………………………..89
6.1.1.1 BIOPLUME III模式之發展過程………..…...90
6.1.1.2 BIOPLUME III模式之原理….........………....92
6.1.2 BIOPLUM III模式之輸入參數……………………102
6.1.3 BIOPLUME III模式之模擬結果…………………..109
6.2 BIOSCREEN 模式………………………………………134
6.2.1 BIOSCREEN模式介紹…………………………….134
6.2.1.1 BIOSCREEN模式原理……………………136
6.2.2 BIOSCREEN模式之輸入參數…………………….139
6.2.3 BIOSCREEN 模式之模擬結果……………………141
第七章 結論與建議…………………………..…………148
7.1 結論………………………………………………………..148
7.2 建議………………………………………………………..151
參考文獻…………………………………………...………154
附錄A 地下水監測數據








圖目錄

圖2.1 頁次
自然衰減機制之示意圖…………………………………16
圖2.2 延散係數與污染物流速之關係…………………………...19
圖2.3 觀測井的位置與被偵測到之污染物……………………...21
圖2.4 電子接受者於水面下的分布情形………………………...25
圖3.1 場區全圖及地下監測井分布圖…………………………...39
圖3.2 地層柱狀圖………………………………………………...42
圖4.1 揮發性有機物之層析圖…………………………………...49
圖5.1 苯平均濃度之等值線分布圖……………………………...51
圖5.2 甲苯平均濃度之等值線分布圖…………………………...52
圖5.3 乙苯平均濃度之等值線分布圖…………………………...53
圖5.4 間、對二甲苯平均濃度之等值線分布圖………………….54
圖5.5 鄰二甲苯平均濃度之等值線分布圖……………………...55
圖5.6 BTEX平均濃度之等值線分布圖………………………....56
圖5.7 MTBE平均濃度之等值線分布圖………………………...57
圖5.8 1,2,4-TMB平均濃度之等值線分布圖…………………....58
圖5.9 石油碳氫化合物污染團之範圍…………………………...59
圖5.10 監測井CT-4之濃度分析趨勢圖………………………..…61
圖5.11 監測井CT-41之濃度分析趨勢圖…………………………62
圖5.12 監測井CT-42之濃度分析趨勢圖…………………………63
圖5.13 監測井CT-7之濃度分析趨勢圖…………………………..64
圖5.14 監測井CT-8之濃度分析趨勢圖…………………………..64
圖5.15 石油碳氫化合物隨距離之變化…………………………...68
圖5.16 溶氧平均濃度之等值線分布圖……………………...……74
圖5.17 硝酸鹽平均濃度之等值線分布圖…………………...……75
圖5.18 亞鐵離子平均濃度之等值線分布圖………………...……76
圖5.19 硫酸鹽平均濃度之等值線分布圖…………………...……77
圖5.20 甲烷平均濃度之等值線分布圖……………………...……78
圖6.1 模擬時間示意圖………………………………………….102
圖6.2 縱向延散度與污染團尺寸之關係……………………….105
圖6.3 BTEX濃度分布等值線圖(符合現場狀況－2003年)…...113
圖6.4 BTEX濃度分布等值線圖(符合現場狀況－2004年)…...114
圖6.5 BTEX濃度分布等值線圖(持續抽水－2005年)……..….115
圖6.6 BTEX濃度分布等值線圖(持續抽水－2007年)………...116
圖6.7 BTEX濃度分布等值線圖(停止抽水－2005年)……..….117
圖6.8 BTEX濃度分布等值線圖(停止抽水－2007年)………...118
圖6.9 BTEX濃度分布等值線圖(停止抽水－2009年)……….119
圖6.10 BTEX濃度分布等值線圖(增加抽水量至0.025 ft3/sec
－2005年)…………………………………………….…..120
圖6.11 BTEX濃度分布等值線圖(增加抽水量至0.025 ft3/sec
－2007年)………………………………………………...121
圖6.12 BTEX濃度分布等值線圖(增加抽水量至0.03 ft3/sec－
2005年)…………………………………………………...122
圖6.13 BTEX濃度分布等值線圖(增加抽水量至0.03 ft3/sec－
2007年)……………………………………………….…..123
圖6.14 BTEX濃度分布等值線圖(只有下游抽水井進行抽水處
理－2005年)……………………………………………...124
圖6.15 BTEX濃度分布等值線圖(只有下游抽水井進行抽水處
理－2007年)…………………………………….………..125
圖6.16 BTEX濃度分布等值線圖(只有下游抽水井進行抽水處
理－2009年)………………………………………….…..126
圖6.17 BTEX濃度分布等值線圖(上、下游同時進行抽水處理
－2005年)………………………………………….……..127
圖6.18 BTEX濃度分布等值線圖(上、下游同時進行抽水處理
－2006年)………………………………….……………..128

圖6.19 BTEX濃度分布等值線圖(回注處理後之地下水－2005
年)………………………………………..………………..129
圖6.20 BTEX濃度分布等值線圖(回注處理後之地下水－2007
年)……………………………………………………..…..130
圖6.21 BTEX濃度分布等值線圖(回注處理後之地下水－2009
年)……………………………………………………..…..131
圖6.22 溶氧濃度分布等值線圖(注入空氣－2005年)………..…132
圖6.23 溶氧濃度分布等值線圖(未注入空氣－2005年)………..133
圖6.24 一階衰減Domenico模式之示意圖……………………...136
圖6.25 瞬間反應Domenico模式之示意圖……………………...137
圖6.26 BIOSCREEN 模式之輸入參數介面…………………….143
圖6.27 沿污染團中心線溶解態碳氫化合物之濃度分布圖…….144
圖6.28 污染團中溶解態碳氫化合物之濃度分布圖－沒有生物
降解作用………………………………………………….145
圖6.29 污染團中溶解態碳氫化合物之濃度分布圖－一階衰減
反應……………………………………………………….146
圖6.30 污染團中溶解態碳氫化合物之濃度分布圖－瞬間反應
…………………………………………………………….147
圖7.1 需增設的監測井位置分布圖…………………………….153
表目錄

表2.1 頁次
BTEX、MTBE及TMB之物理化學性質…………………...8
表2.2 我國公告毒性化學物質之比較…………………………….9
表2.3 現地處理之優缺點………………………………………11
表2.4 土壤及地下水整治技術之比較…………………………...12
表2.5 自然衰減機制之比較……………………………………...17
表2.6 相關的文獻整理…………………………………………...29
表3.1 高雄氣象站氣候資料統計表………………………….…..40
表3.2 各監測井的地下水位……………………………………...43
表4.1 各分析項目之分析及保存方法…………………………...47
表5.1 污染團剖面上揮發性有機物及指示參數的平均濃度...…67
表5.2 各監測井地質化學參數之平均濃度…………………...…80
表5.3 石油碳氫化合物平均濃度及相對TOC平均濃度之比值
…………………………………………………………...…82
表5.4 電子接受者消化石油碳氫化合物的比例……………...…86
表5.5 石油碳氫化合物之一階衰減率………………………...…88
表5.6 國內外場址一階衰減率之比較……..………………….…88
表6.1 電子接受者的使用順序…………………………………...93
表6.2 BIOPLUME III模式之輸入參數………………………...103
表6.3 有效孔隙率…………………………………………….…104
表6.4 土壤密度之實驗結果………………………………….…106
表6.5 有機碳含量………………………………………….……107
表6.6 分布係數之計算結果………………………………….…107
表6.7 BIOSCREEN模式之輸入參數…………………………..140

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