本研究是以串聯的概念，將上、下兩個相同的發光元件以連接層連接起來，與傳統的有機電激發光二極體(Organic light emitting diode；OLED)元件比較，在相同的電流密度下，串聯式(tandem)結構元件擁有較高的發光效率，因此在元件壽命方面也是串聯式結構元件佔優勢。根據參考文獻，在串聯式結構元件裡常見的連接層都是以p型摻雜材料與n型摻雜材料所組成，本研究首創以單一連接層製作串聯式結構元件，此結構具備簡單、製作成本低以及元件起始電壓低等諸多優點。而本研究的研究主軸為：(Ⅰ)利用p型材料(HAT-CN):n型材料(Alq3)當作連接層，並在實驗中直接探討連接層在串聯式元件中的光電特性與傳遞載子及產生載子機制。從結果顯示，在傳遞載子特性探討中，電子的傳遞會隨著連接層中Alq3的濃度增加而有減緩的趨勢，而連接層中Alq3的濃度並不會影響電洞的傳遞。而在產生載子特性探討裡，隨著連接層中HAT-CN濃度的增加，載子可以更為有效的產生。(Ⅱ)以此單一連接層串聯本實驗室特有的單一發光層白光元件，探討其光電特性。在基本白光元件方面2180 mA/cm2時有最大亮度40550 cd/m2，功率效率能達到1.96 lm/W，CIE座標則是接近純白光的(0.34,0.32)。製作成串聯式結構白光元件，探討其光電特性。結果顯示在連接層HAT-CN:Alq3中Alq3的濃度為25%、50%的情況下，無論是發光強度或是發光效率，在低電流密度下，發光強度與發光效率均可達到基本元件的兩倍甚至是兩倍以上，有達到串聯式結構的目的，在功率效率方面，連接層HAT-CN:Alq3中Alq3的濃度為50%的串聯式結構元件其功率效率可以提升基本元件5%左右。(Ⅲ)設計實驗探討連接層HAT-CN:Alq3中不同Alq3的濃度對串聯式結構元件上下發光單位發光強度之影響。

Tandem structure for OLED application with HAT-CN:Alq3 interlayer is studied. It has been found that tandem cell with such interlayer structure has a low turn-on voltage as comparing to other types of interlayer structure. Three research topics are included in this research:
(1) Study of carrier generation , carrier transport , and other optoelectronic properties for tandem cells with HAT-CN:Alq3 interlayer.
(2) Study of white OLED device with single emitting layer and HAT-CN:Alq3 interlayer.
(3) Study of electroluminescence property of top and bottom device of a tandem cell with HAT-CN:Alq3 interlayer.

Experimental results show that electron transport is slowing down with increasing Alq3 concentration in the HAT-CN:Alq3 interlayer. However concentration of Alq3 in the interlayer does not affect transport property of hole. A white OLED with HAT-CN:Alq3 interlayer can reach 40,500 cd/m2 at 2180 mA/cm2 with a power efficiency of 1.96 lm/W and CIE coordicate of (0.34,0.32).

誌謝 I
中文摘要 II
Abstract IV
目錄 V
圖目錄 IX
表目錄 XIV
第一章 緒論 1
1-1 有機電激發光元件之簡介及歷史發展 1
1-2 有機電激發光元件之基本結構 4
1-3 有機電激發光元件之基本發光原理 6
1-4 有機電激發光元件材料介紹 9
1-4-1 陽極 10
1-4-2 電洞注入層材料 10
1-4-3 電洞傳輸層材料 11
1-4-4 發光層材料 12
1-4-5 電子傳輸層材料 14
1-4-6 電子注入層材料 14
1-4-7 陰極 14
1-5 串聯式有機發光二極體介紹 16
1-5-1 概念的起源 16
1-5-2 連接層機制與設計 17
1-5-3 連接層種類 18
1-6 有機電激發光元件基本光學特性之定義 20
1-7 有機電激發光元件的色彩鑑定 21
1-7-1 色彩學原理 21
1-7-2 CIE1931色座標 22
第二章 理論基礎與研究動機 25
2-1 有機電激發光之能量轉移機制 25
2-1-1 Forster能量轉移機制 25
2-1-2 Dexter能量轉移機制 30
2-2 白光有機電激發光元件 31
2-2-1 多摻雜單發光層白光有機電激發光元件 31
2-2-2 多重發光層白光有機電激發光元件 32
2-2-3 利用活化雙體(Excimer)與活化錯合物(Exciplex)的白光有機電激發光元件 33
2-3 電容概論 34
2-4 研究動機 36
第三章 實驗方法與設備 41
3-1 實驗架構 41
3-2 實驗材料 42
3-3 實驗設備 43
3-3-1 製程設備 43
3-3-2 量測設備 46
3-4 實驗步驟 53
3-4-1 ITO基板蝕刻 53
3-4-2 ITO基板清潔 54
3-4-3 有機薄膜製程 55
3-4-4 金屬薄膜製程 55
3-4-5 元件封裝製程 56
第四章 結果與討論 57
4-1 連接層材料的選取 57
4-2 連接層的特性探討 60
4-2-1 連接層傳遞載子特性分析 61
4-2-2 連接層產生載子特性分析 65
4-3 基本白光元件光電特性分析 69
4-4 串聯式結構白光元件光電特性分析 75
第五章 總結 86
參考文獻 91

[1] M. Pope, H. P. Kallmann, Magnante, J. Chem. Phys., 38, 2042, (1963).
[2] C. W. Tang and S. A. VanSlyke, Appl. Phys.Lett., 51, 913, (1987).
[3] J. H. Burrououghes, D. D. C Bradley, A. R. Brown, R. N. Marks, K. MacKet, R. H. Friend, P. L. Burn, A. B. Holmes, Nature, 347, 539, (1990).
[4] S. Miyata, H. S. Nalwa, Organic Electroluminescent Materials and Devices, Gordon and Breach Science Publishers, (1997).
[5] C. Adachi, S. Tokito, T. Tsutsui, S. Saito,Jpn. J. Appl. Phys., 27, L713, (1988).
[6] M. Era, C. Adachi, T. Tsutsui, S. Saito, Chem. Phys. Lett., 178, 488, (1991).
[7] J. Kido, M. Kohda, K. Okuyama, K. Nagai, Appl. Phys. Lett., 61, 761, (1992).
[8] J. Kido, M. Kimura, K. Nagai, Science, 267,1332, (1995).
[9] J. Kido, H. Shionoya, K. Nagai, Appl. Phys. Lett., 67, 2281, (1995).
[10] K. Sugiyama, D. Yoshimura, T. Miyamae, T. Miyazaki, H. Ishii, Y. Ouchi, K. Seki, J. Appl. Phys., 83, 4928, (1998).
[11] S. Miyata, H. S. Nalwa, Organic Electroluminescent Materials and Devices, Gordon and Breach Science Publishers,Chap8, (1997).
[12] S. Miyata, H. S. Nalwa, Organic Electroluminescent Materials and
Devices, Gordon and Breach Science Publishers, Chap9, (1997).
[13] K. A. Higginson, X. Zhang, F. Padaimitrakoppulos, Chem. Mater., 10, 1017, (1998).
[14] G. Sakamoto, C. Adachi, T. Koyama, Y. Taniguchi, C. D. Merritt, H. Murata, Z. H. Kafafi, Appl. Phys. Lett., 75, 766, (1999).
[15] C. Giebeler, H. Antoniadis, D. D. C. Bradley, Y. Shirota, J. Appl. Phys., 85, 608, (1999).
[16] J.D. Anderson, E.M McDonald, P.A. Lee, M.L. Anderson, E.L. Ritchie, H.K. Hall, T. Hopkins, E.A. Mash, J. Wang, A. B. Kippelen, N. Peyghambarian, R.M. Wightman, N.R. Armstrong, J.Am.Soc., 120, 9646, (1998).
[17] 陳金鑫、黃孝文著, “OLED有機電激發光材料與元件”, 五南出版社, (2005).
[18] T. Matsumoto, T. Nakada, J. Endo, K. Mori, N. Kawamura, A. Yokoi, J. Kido, Proceedings of IDMC’03, 413, (2003)
[19] J. Brinstock, G.. He, S.Murano, A. Werner, O. Zeika, Proceedings of SID’08, 822, (2008).
[20] H. Zhang, Y. Dai, D. Ma, Appl. Phys. Lett., 91, 123504, (2007).
[21] M. V. Madhav Rao, T. S. Huang, Y. K. Su, Y.T. Huang, J. Electrochem. Soc., 157, H69, (2010).
[22] 許家銘, 碩士論文, 國立台灣科技大學高分子工程系, (2003).
[23] C. W. T, S. A. VanSlyke, C. H. Chen, J. Appl. Phys., 65, 3610, (1989).
[24] A. A. Shoustikov, Y. You, M. E. Thompson, IEEE J. Sel. Top. Quantum Electron., 4, 3, (1998).
[25] US Patent 5683823
[26] Kim DI, Han JW, Kim TW, Solid. State. Commun., 135, 400, (2005)
[27] Guo, FW, Ma, DG, Appl. Phys. Lett.87, 173510, (2005).
[28] 劉家均, 碩士論文, 國立中山大學光電工程研究所, (2011).
[29] 蔡成陽, 碩士論文, 國立中山大學光電工程研究所, (2006).
[30] 謝嘉民, 賴一凡, 林永昌, 枋志堯, “光激發螢光量測的原理、架構及應用”, 奈米通訊第十二卷第二期, (2005).
[31] T. Y. Cho, C. L. Lin, and C. C. Wu, Appl. Phys. Lett., 88, 111106, (2006).
[32] L. S. Liao, K. P. Klubek, Appl. Phys.Lett., 92, 223311, (2008).
[33] K. Kanakarajan, A. W. Czarnik, J. Org. Chem., 51, 5241, (1986).
[34] T. Chiba, Y.J. Pu, R. Miyazaki, K.I. Nakayama, H. Sasabe, J. Kido, Org. Electron., 12, 710, (2011).
[35] L. S. Liao, W. K. Slusarek, T. K. Hatwar, M. L. Ricks, D. L. Comfort, Adv. Mater., 20, 324, (2008).
[36] 施敏、伍國珏原著,張鼎張、劉柏村譯著, “半導體元件物理學”, 交大出版社,(2008)