本研究旨在調查高屏溪河川中之藥物類（包括： 18種抗生素類及10種非抗生素）類與8種鄰苯二甲酸酯類（共36種）之殘留濃度，藉以瞭解目前河川水質受到關切的新興污染物污染狀況，並利用不同的碳質吸附劑-粉末狀活性碳與多壁奈米碳管， 以瓶杯試驗探討其對高屏溪河川水中關切的新興污染物質吸附情形。研究調查結果顯示，在高屏溪中、下游河川水中，有四種抗生素藥物類(Cefalexin、Erythromycin、Lincomycin 及Tylosin )、二種非抗生素藥物(Acetaminophen及Caffeine)，和三種鄰苯二甲酸酯類(DnBP、DEHP及DiNP)最常被檢出，其中，最高濃度為Lincomycin 3,533 ng/L 及Caffeine 4,938 ng /L。另外，2種吸附劑之吸附實驗結果顯示，其吸附行為大致符合擬二階吸附動力的模式，且2種吸附劑也大致較符合Freundlich等溫吸附模式。再以污染貢獻較高之高屏溪支流，武洛溪-九如橋與牛稠溪-昌農橋為監測點，以瓶杯試驗探討2種碳質吸附劑對關切的新興污染物之去除效率。研究結果顯示，在較短的時間內(3小時)，多壁奈米碳管的吸附去除效率較粉末活性碳佳，但在高吸附劑量(0.7 g/L)且長時間(9小時)下，粉末狀活性碳與多壁奈米碳管去除效率相近，皆可達到75-90%以上。

The objectives of this research are two-fold: (1) to understand the current conditions of the Gaoping River through the investigation of occurrence and residual concentrations of 36 emerging contaminants (ECs) of concern including pharmaceuticals (i.e., 18 antibiotics and 10 non-antibiotics) and eight phthalate esters (PAEs) of concern; and (2) to understand the adsorption behaviors of selected ECs by two carbonaceous adsorbents (i.e., powdered activated carbon, PAC; and multi-walled carbon nanotubes, MWCNTs) first in model solutions and then in actual river water. It was found that four antibiotics (i.e., cefalexin, erythromycin, lincomycin, and tylosin), two non-antibiotics (i.e., acetaminophen and caffeine), and three PAEs (i.e, di-n-butyl phthalate, DnBP; di-(2-ethylhexyl) phthalate, DEHP; and diisononyl phthalate, DiNP) are often detected in the water samples obtained from the midstream and downstream of the Gaoping River, with the highest concentrations of 3,533 ng/L and 4,938 ng/L for lincomycin and caffeine, respectively. On the other hand, for two selected adsorbents the adsorption results in model solutions revealed that the Freundlich isotherm is better fitted as compared with the Langmuir isotherm. Their adsorption kinetics also better fitted with the pseudo-second-order model. Further, actual river water samples collected from two highly polluted sampling sites, namely Jiouru Bridge over the Wuluo River and Beinoon Bridge over the Niouchou River were tested for evaluating the removal efficiencies of target ECs by the above-indicated adsorbents. It was found that MWCNTs outperformed PAC if the adsorption was only conducted for a short time like 3 hours. Under the conditions of a higher adsorbent dose (e.g., 0.7 g/L) and a longer adsorption time (e.g., 9 hours), however, both adsorbents yielded comparable removal efficiencies ranging from 75-90% for ECs of concern.

目 錄 頁次
論文審定書………………………………………………………………… i
聲明切結書………………………………………………………………… ii
謝誌………………………………………………………………………… iii
摘要………………………………………………………………………… iv
Abstract ………… ………………………………………………………… v
目錄…………………………………………………………….……...…… vi
圖目錄………………………………………………………….…...……… ix
表目錄…………………………………………………………....………… xii
附表目錄………………………………………………………....………… xiv
照片目錄………………………………………………………....………… xvi
第一章 前言…………………………………...…………………....……. 1
1-1 研究緣起………………………………..…………………....….…. 1
1-2 研究目的…………………………………..………………………... 3
1-3 研究內容及架構…………………………………………..….…..… 4
第二章 文獻回顧 …………………………………………….…….…… 6
2-1 新興污染物…………………………………………….……...…… 6
2-1-1 新興污染物的來源，特性與危害性………………………... 6
2-1-2 環境中抗生素之來源與流布……………….………................... 10
2-1-3 鄰苯二甲酸酯類(Phthalate Esters, PAEs)………………........ 11
2-1-4 新興污染物………...…………………………..………............... 15
2-2 高屏溪流布調查 ..………….………….………………….….....… 19
2-2-1 高屏溪流布調查…….…………………………………….......…. 19
2-2-2 高屏溪產業調查 …………..…………….…………….......…..... 20
2-2-3 高屏溪污染與水質現狀………..….…..………………......…..... 21
2-2-4 高屏溪重要事件紀要…………...……..………………......…..... 23
2-3 碳吸附劑 ….………...…………………………………....…......... 26
2-3-1 活性碳的性質及製造…………………………………........……. 26
2-3-2 奈米碳管的性質及製造…………………………..…...…........... 28
2-3-3 奈米技術在水處理的應用………………….….…...……........... 30
2-4 吸附理論…………..………………..………………..….…...…….. 31
2-4-1 物理吸附..……………………..…….…..…….…..……........….. 32
2-4-2 化學吸附…………………………….……….……..……......….. 32
2-4-3 吸附動力模式……………………………..……..…...……......... 33
2-4-4 等溫吸附模式………………………………..……….……......... 34
2-4-5 影響吸附能力之因素……………………..…………….…......... 36
第三章 實驗設備、材料及方法………………..………..…..…...……… 39
3-1 高屏溪全流域流布調查……………...............…………...……… 39
3-1-1 採樣點選澤……………………………………………................ 39
3-1-2 河川水採集方式…………………..………..……...……......…... 42
3-1-3 採樣頻率…………………………..………..……...……......…... 42
3-1-4 水質檢驗項目…..…..……………………....……….........……... 42
3-2 假日與非假日連續採樣……….………………..……........……… 43
3-2-1 採樣點…………………………………………..….……......…... 43
3-3-2 採樣頻率………………….………………………..…................. 43
3-3 吸附實驗 …..………………………….………....……………...... 43
3-3-1 實驗設計及流程……..…………………….………………......... 43
3-3-2 吸附劑…………….…..………….……….………...…............... 45
3-3-3 實驗材料與儀器………..…..……………….……..…................. 46
3-4 實驗設備 ..………..………………………….……………...…….. 48
3-5 實驗方法 ..………..………………………….……....……....…… 50
3-5-1 新興污染物儲備溶液之配製……..………….……….…......….. 50
3-5-2 吸附動力實驗 ………...…..……………………..……............... 50
3-5-3 等溫吸附實驗…………..…..………………..…...…….............. 50
3-5-4 比表面積及孔徑分析……..……….……………………............. 52
3-5-5 環境掃描式電子顯微鏡(ESEM)分析……………...................... 52
第四章 結果與討論………….…..……......………….........…….............. 53
4-1 高屏溪流域產業調查………….…..…………….…………..……. 53
4-2 高屏溪全流域之藥物與鄰苯二甲酸酯類（PAEs）流布調查...... 54

4-2-1 攔河堰上游河段及下游河段標的污染物流布調查及比較......... 54
4-2-2 枯水期及豐水期對水中標的污染物殘餘濃度變化之比較......... 68
4-2-3 假日及非假日水中標的污染物殘餘濃度比較…………............ 73
4-2-4 高屏溪主要污染源與東港溪興社大橋主要污染源比對............ 76
4-2-5 高屏溪新興污染物流布調查與相關文獻調查結果比對............ 77
4-3 吸附劑基本特性分析 ………..…..…..….……………………....… 78
4-3-1 比表面積測定(BET)…..…………...…….…………………........ 78
4-3-2 ESEM觀測………..……………….………………………......... 79
4-4 不同吸附劑在模擬水樣之吸附行為探討……………………...…. 80
4-4-1 吸附動力實驗…..………………….……………….……............ 80
4-4-2 等溫吸附實驗………..……………..…...………........................ 90
4-5 不同吸附劑在高屏溪河川水之吸附效能探討…..……...……..… 98
4-5-1 固定吸附時間但改變吸附劑量之影響...................................... 98
4-5-2 固定吸附劑量但改變吸附時間之影響...................................... 100
4-5-3 吸附劑成本之比較..…….…….………………………................ 102
4-5-4 去除水中新興污染物方法之比較..……..……………................ 103
第五章 結論與建議…………………………...……………….………… 104
5-1 結論……………………...……………….……….…………...…… 104
5-2 建議………………………………..……………………...…..…… 105
參考文獻………………………………………………...……….………… 106
附錄…………………………………………...……………..………...…… 118
附錄-1高屏溪採樣原始紀錄………………………..……….………..… 118
附錄-2高屏溪流布調查水質原始檢測資料……………….......….…… 127
附錄-3 102年高屏溪雨量站各月累計彙整表………………....……… 218


圖目錄
頁碼
圖 1 – 1研究流程圖 .……..…..……………....…….…………………….. 5
圖 2 – 1標的污染物之結構式 …….……………..….……..…………….. 18
圖 2 – 2南部地區26種抗生素之流布調查 ...………......……………….. 19
圖 2 – 3高屏溪流域圖 ….…………....…..……....……..……………....... 20
圖 2 – 4高屏溪流域近4年水質現況(主流) .……….………….………. 22
圖 2 – 5高屏溪流域近4年水質現況(支流) …….….……….…………. 23
圖 2 – 6活性碳的基本結構 ………………...………..………………....... 27
圖 2 – 7由石墨烯組成的單壁奈米碳管 ………...…………………......... 28
圖 2 – 8多壁奈米碳管結構 ……………...………………….…………… 29
圖 2 – 9 Freundlich 等溫吸附曲線圖 ...…………………………………. 36
圖 3 – 1高屏溪全流域圖 ……………...…………………………………. 39
圖 3 – 2吸附實驗流程圖 ..…………………..………….…………..……. 44
圖 3 – 3樣品固相萃取流程圖 .………………….……………..………… 51
圖 4 – 1高屏溪流域流布調查-攔河堰上游河段下游河段水質變化差異
比較 ..………............................................................................. 65
圖 4 – 2高屏溪流域豐水期與枯水期對水中藥物及 PAEs 殘餘濃度變
化之比較 ..………………….………………………………..................……70
圖 4 – 3假日(週六、週日)與非假日(週一)水中之 Acetaminophen 殘
餘濃度變化情形 .………………...…..….........................................…......74
圖 4 – 4假日(週六、週日)與非假日(週一)水中之 DEHP 殘餘濃度變
化情形 ....………..……...…………………...…..…………….....................75
圖 4 – 5假日(週六、週日)與非假日(週一)水中之 Lincomycin 殘餘濃
度變化情形 ..………………………….....……..…………….................…..75
圖 4 – 6 PAC 吸附 DEHP 其擬一階動力模式圖 ..……………………. 81
圖 4 – 7 PAC 吸附 DEHP 其擬二階動力模式圖 ..……………………. 82
圖 4 – 8 MWCNTs 吸附 DEHP 其擬一階動力模式圖 ..…....………… 83
圖 4 – 9 MWCNTs 吸附 DEHP 其擬二階動力模式圖 ...…....….…….. 83
圖4 – 10 PAC 吸附Acetaminophen 其擬一階動力模式圖....….……….. 84
圖4 – 11 PAC 吸附Acetaminophen 其擬二階動力模式圖..……............. 85
圖4 – 12 MWCNTs 吸附 Acetaminophen 其擬一階動力模式圖 ……... 86
圖4 – 13 MWCNTs 吸附 Acetaminophen 其擬二階動力模式圖 ……... 86
圖4 – 14 PAC 吸附 Lincomycin 其擬一階動力模式圖 ...…..….……… 87
圖4 – 15 PAC 吸附 Lincomycin 其擬二階動力模式圖 ....….…….…… 88
圖4 – 16 MWCNTs 吸附 Lincomycin 其擬一階動力模式圖 .....…...… 89
圖4 – 17 MWCNTs 吸附 Lincomycin 其擬二階動力模式圖 ...………. 89
圖4 – 18 PAC 吸附 DEHP 之飽和相吸附等溫曲線 ..………….....…… 92
圖4 – 19 PAC 吸附 DEHP其 Langmuir isotherm吸附圖 ...….…...…… 92
圖4 – 20 PAC 吸附 DEHP其 Freurndlich isotherm吸附圖 ...……….… 92
圖4 – 21 MWCNTs 吸附 DEHP 之飽和相吸附等溫曲線 ..…..…….…. 93
圖4 – 22 MWCNTs吸附 DEHP 其 Langmuir isotherm 吸附圖 …….... 93
圖4 – 23 MWCNTs吸附 DEHP 其 Freurndlich isotherm吸附圖 …...… 93
圖4 – 24 PAC 吸附 Acetaminophen 之飽和相吸附等溫曲線 ...……..... 94
圖4 – 25 PAC 吸附 Acetaminophen 其Langmuir isotherm 吸附圖….... 94
圖4 – 26 PAC 吸附 Acetaminophen 其Freurndlich isotherm 吸附圖….. 94
圖4 – 27 MWCNTs 吸附 Acetaminophen 之飽和相吸附等溫曲線 ...… 95
圖4 – 28 MWCNTs 吸附 Acetaminophe其Langmuir isotherm 吸附圖. 95
圖4 – 29 MWCNTs 吸附 Acetaminophe其Freurndlich isotherm 吸附圖 95
圖4 – 30 PAC 吸附 Lincomycin 之飽和相吸附等溫曲線 .…...…..…… 96
圖4 – 31 PAC 吸附 Lincomycin 其 Langmuir isotherm 吸附圖 .......… 96
圖4 – 32 PAC 吸附 Lincomycin 其 Freurndlich isotherm 吸附圖 …… 96
圖4 – 33 MWCNTs 吸附 Lincomycin 之飽和相吸附等溫曲線 ..…...… 97
圖4 – 34 MWCNTs 吸附 Lincomycin 其 Langmuir isotherm 吸附圖… 97
圖4 – 35 MWCNTs 吸附 Lincomycin 其Freurndlich isotherm吸附圖… 97
圖4 – 36添加不同吸附劑量之PAC及MWCNTs分別吸附昌農橋及
九如橋中Acetaminophen之去除效率比較 ...………………...........…. 98
圖4 – 37添加不同吸附劑量之PAC及MWCNTs分別吸附昌農橋及
九如橋中DEHP之去除效率比較 ……….…….……..……...........…... 99
圖4 – 38添加不同吸附劑量之PAC及MWCNTs分別吸附昌農橋及
九如橋中Lincomycin之去除效率比較 ………….…..…….....................…99
圖4 – 39 PAC及MWCNTs 分別吸附昌農橋及九如橋中Acetaminoph-
en之去除效率比較 ……..………..…....……………………….................101
圖4 – 40 PAC及MWCNTs分別吸附昌農橋及九如橋中DEHP之去
除效率比較 ………..……..…....………………………...……..............…101
圖4 – 41 PAC及MWCNTs分別吸附昌農橋及九如橋中Lincomycin
之去除效率比較 …….…….…..…….…….…..……. …….................…..101

表目錄
頁碼
表 2 – 1關切的藥物及個人保健用品於生活污水廠(STP)之流布 …..... 8
表 2 – 2世界各地河川底泥中的 PAEs與PPCPs調查實況 ....………… 13
表 2 – 3台灣河川底泥中的 PAEs與PPCPs調查結果 ……....………… 13
表 2 – 4環境中磷苯二甲酸酯類的流布與濃度範圍 .....……...…...…… 14
表 2 – 5新興污染物質基本特性 .....………………….……..…...…....… 15
表 2 – 6藥物類標的污染物之基本資料及物化特性 …...…………....… 16
表 2 – 7藥物類標的污染物之基本資料 ………....………..…….....…… 17
表 2 – 8鄰苯二甲酸酯類標的污染物之基本資料 .....………….....….… 17
表 2 – 9高屏溪流域主要污染源說明 ….………..…..… ……..…...…… 21
表 2 – 10高屏溪流域大事紀說明 ..…….....................….…….………… 23
表 2 – 11奈米材料於水處理之應用 …..……………………...………… 31
表 3 – 1粉末活性碳之規格 …...………………………………………… 45
表 3 – 2奈米碳管之規格 ….………..…………………………………… 45
表 3 – 3試劑與材料 ….……..………………………………...……….… 46
表 3 – 4儀器設備之型號及用途 ….……...…...………………………… 48
表 4 – 1 Cefalexin 在高屏溪流域水質之檢測結果 .…………….....…... 56
表 4 – 2 Lincomycin 在高屏溪流域水質之檢測結果 ………..………... 57
表 4 – 3 Erythromycin 在高屏溪流域水質之檢測結果 …...…….…….. 58
表 4 – 4 Tylosin 在高屏溪流域水質之檢測結果 …………….………… 59
表 4 – 5 Acetaminophen 在高屏溪流域水質之檢測結果 .....…..…........ 60
表 4 – 6 Caffeine 在高屏溪流域水質之檢測結果 ….....…...…………... 61
表 4 – 7 DnBP 在高屏溪流域水質之檢測結果 ……...………........…… 62
表 4 – 8 DEHP 在高屏溪流域水質之檢測結果 ……….....……..……... 63
表 4 – 9 DiNP在高屏溪流域水質之檢測結果 ....….………..………….. 64
表 4 – 10高屏溪下游在豐水期與枯水期水質中之藥物及PAEs殘餘濃
度比較 ……………………………………………………….....................…73
表 4 – 11昌農橋假日非假日水質中之藥物及DEHP 殘餘濃度比較 ..........76
表 4 – 12九如橋假日非假日水質中之藥物及DEHP 殘餘濃度比較 … 76
表 4 – 13吸附劑比表面積測定結果 …..………..………………....….… 78
表 4 – 14 PAC吸附水中DEHP 之反應動力相關計算數值 …..….…… 81
表 4 – 15 MWCNTs吸附水中DEHP 之反應動力相關計算數值 .......... 82
表 4 – 16 PAC吸附水中Acetaminophen之反應動力相關計算數值 ...... 84
表 4 – 17 MWCNTs吸附水中Acetaminophen之反應動力相關計算數
值…………………………………….………...…..………...................……85
表 4 – 18 PAC吸附水中Lincomycin之反應動力相關計算數值 …..….. 87
表 4 – 19 MWCNTs吸附水中Lincomycin之反應動力相關計算數值…. 88
表 4 – 20不同吸附劑對不同吸附質之吸附動力參數彙整 …..……...… 90
表 4 – 21吸附劑之等溫吸附模式參數 ……..……...…..……………….. 91
表 4 – 22去除水中新興污染物研究方法之比較 …..………..………........103


附表目錄
頁碼
附表 1 – 1 採樣原始紀錄(2013/06/08) ...……………………….……… 118
附表 1 – 2 採樣原始紀錄(2013/09/28) ...…………..……..…….……… 119
附表 1 – 3 採樣原始紀錄(2013/10/19) ...…………..……..…….……… 120
附表 1 – 4 採樣原始紀錄(2013/11/09) ...……..…………..…….……… 121
附表 1 – 5 採樣原始紀錄(2013/12/01) ...……………….….…...……… 122
附表 1 – 6 採樣原始紀錄(2014/01/01) ...……..………….….….……… 123
附表 1 – 7 採樣原始紀錄(新旗尾橋) …………………………...……... 124
附表 1 – 8 採樣原始紀錄(九如橋) ….……………………………….… 125
附表 1 – 9 採樣原始紀錄(昌農橋) ...…………………..……….……… 126
附表 2 – 1 水質檢測資料(2013/06/08) …...…..……..……...…..……… 127
附表 2 – 2 水質檢測資料(2013/09/28) …..………………..……....…… 136
附表 2 – 3 水質檢測資料(2013/10/19) ……………...….….……...…… 144
附表 2 – 4 水質檢測資料(2013/11/09) ……...…………..………...…… 153
附表 2 – 5 水質檢測資料(2013/12/01) ……...……………..………...… 163
附表 2 – 6 水質檢測資料(2013/12/07) ...……………...……..………… 173
附表 2 – 7 水質檢測資料(2013/12/08) ...……….…...........…..….…….. 176
附表 2 – 8 水質檢測資料(2013/12/09) ……...………...…...…….…..… 179
附表 2 – 9 水質檢測資料(2013/12/14) ……….……..……..……..……. 182
附表 2– 10 水質檢測資料(2013/12/15) ……...….…….….......….…….. 185
附表 2 – 11 水質檢測資料(2013/12/16) …...…….….……..…….…….. 188
附表 2 – 12 水質檢測資料(2013/12/21) …...……..……..……….…..… 191
附表 2 – 13 水質檢測資料(2013/12/22) …...………..……...………..… 194
附表 2 – 14 水質檢測資料(2013/12/23) …...….….………..…….…..… 197
附表 2 – 15 水質檢測資料(2013/12/28) …...……..……..…...………… 200
附表 2 – 16 水質檢測資料(2013/12/29) …...…………..........…….…… 203
附表 2 – 17 水質檢測資料(2013/12/30) …...……..………….…...….… 206
附表 2 -18 水質檢測資料(2014/01/01) ……...………….....……...…… 209
附表 3 102年高屏溪雨量站各月累計彙整表 ..………....…...…...… 218


照片目錄
頁碼
照片 3 – 1 高屏溪流域流域上、中、下游與支流及東港溪-興社大橋
的採樣點鄰近景像 ..……..……………………….………………
40
照片 4 – 1 活性碳ESEM圖(5000倍) ..………………...……………… 79
照片 4 – 2 活性碳ESEM圖(10000倍) ………….……..……………… 79
照片 4 – 3 多壁奈米碳管ESEM圖(5000倍) ……………………….… 79
照片 4 – 4 多壁奈米碳管ESEM圖(10000倍) ……………..….….…… 79

參考文獻
英文部分:
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