非晶質合金擁有獨特的機械性質和耐腐蝕的特性。因此發展低成本、高性能以及易於鑄造成大尺寸的塊狀非晶質合金，是目前各國學者所追求的目標。現今的塊狀非晶質合金 (BMGs) 以鋯為基底占了極大部份，而且大多是以Cu-Ni-Ti-Zr四元系合金系統為基底，再適當的加入不同比例的微量元素來形成塊狀非晶質合金。因此所建立的Cu-Ti-Zr和Ni-Ti-Zr三元系合金800 oC平衡相圖以及Cu-Ni-Ti-Zr四元系合金800 oC平衡相圖，希望能藉由這些平衡相圖的輪廓和熱分析實驗的結果，將來當作提供尋找良好新非晶質合金成份的參考資料。
本研究主要是利用真空熔煉 (Arc Melting) 的方式配製不同組成的合金試片，然後將合金試片放置在高溫管狀爐800 oC中進行維持兩週的均質化 (Homogenization) 熱處理後，使合金試片達到相平衡。再分別進行合金試片的SEM分析、EPMA分析、XRD分析、DTA分析以及DSC分析。最後根據以上所有的量測結果，進而完成建立Cu-Ti-Zr和Ni-Ti-Zr三元系合金800 oC平衡相圖以及Cu-Ni-Ti-Zr四元系合金800 oC平衡相圖。
在Cu-Ti-Zr三元系合金800 oC平衡相圖中，發現在平衡相CuZr和CuTi之間生成了一個完整且連續的完全互溶Cu(Ti,Zr)2固溶相，其兩者的晶體結構排列皆為tI6。以及有一個位於Cu-Ti-Zr三元系合金800 oC平衡相圖中央部分的Cu2TiZr單相區，此Cu2TiZr三元化合物會分別與鄰近的Cu-Ti和Cu-Zr二元系合金的介金屬相進行相平衡反應，形成三元系合金的共晶反應，而導致液相溫度 (Tl) 的降低。亦即在Cu2TiZr三元化合物附近的區域是有利於塊狀金屬玻璃的形成。
在Ni-Ti-Zr三元系合金800 oC平衡相圖中，發現有一個位於Ni-Ti-Zr三元系合金800 oC平衡相圖中央部分下方的Ni(Ti,Zr)2單相區和一個鄰近此單相區的液相區存在，此Ni(Ti,Zr)2三元化合物會分別和液相 (L)、鄰近的Ni-Zr二元系合金的介金屬相以及Ti-Zr二元系合金的固溶相進行相平衡反應，形成三元系合金的共晶反應，而導致液相溫度 (Tl) 的降低。亦即在液相 (L) 和Ni(Ti,Zr)2三元化合物附近的區域是有利於塊狀金屬玻璃的形成。
在Cu-Ni-Ti-Zr四元系合金800 oC平衡相圖中，在(Cu,Ni)(Ti,Zr) 和 (Cu,Ni)(Ti,Zr)2的區域範圍之間，發現有兩個新的平衡相 (Cu,Ni)2(Ti,Zr)3 和 (Cu,Ni)3(Ti,Zr)7的生成，其中的平衡相 (Cu,Ni)2(Ti,Zr)3 是屬於大區域範圍；平衡相 (Cu,Ni)3(Ti,Zr)7 是屬於小區域範圍。然而在擴散偶Ni(Ti,Zr)2/Cu中，Cu在Ni(Ti,Zr)2三元化合物中的最大溶解度約為10 at%Cu，並且在最大溶解度時和平衡相 (Cu,Ni)(Ti,Zr) 進行相平衡。

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總目錄

摘 要 Ι
總 目 錄 ⅤΙ
表 目 錄 ΧΙⅡ
圖 目 錄 ΧΙⅤ
第一章 前言 01
第二章 文獻回顧 04
2-1平衡相圖 04
2-2二元系合金平衡相圖 05
2-2-1 Cu-Ni二元系合金平衡相圖 05
2-2-2 Cu-Ti二元系合金平衡相圖 05
2-2-3 Cu-Zr二元系合金平衡相圖 06
2-2-4 Ni-Ti二元系合金平衡相圖 07
2-1-5 Ni-Zr二元系合金平衡相圖 07
2-2-6 Ti-Zr二元系合金平衡相圖 08
2-3三元系合金平衡相圖 08
2-3-1 Cu-Ni-Ti三元系合金平衡相圖 09
2-3-2 Cu-Ni-Zr三元系合金平衡相圖 09
2-3-3 Cu-Ti-Zr三元系合金平衡相圖 10
2-3-4 Ni-Ti-Zr三元系合金平衡相圖 11
2-4 Cu-Ni-Ti-Zr四元系合金平衡相圖 11
2-5 非晶質合金的發展 12
2-6 塊狀非晶質合金的發展 14
2-7 非晶質合金的種類與特性 15
2-7-1非晶質合金的種類 15
2-7-2非晶質合金的特性 16
2-7-2-1磁性質 17
2-7-2-2機械性質 18
2-7-2-3耐腐蝕性質 18
2-7-2-4其他性質 19
2-8 非晶質合金的製造方法 20
2-9 非晶質合金的形成理論 22
2-9-1熱力學理論 22
2-9-2動力學理論 22
2-9-3結構觀點 25
2-9-4臨界冷卻速率理論 25
2-10 非晶質合金的熱力學性質 26
2-10-1 非晶質是平衡的介穩態 26
2-10-2玻璃轉換溫度 28
2-10-3簡化玻璃溫度 29
2-11 非晶質合金的形成因素 30
2-11-1 非晶質的合金效應 30
2-11-2 非晶質合金的原子相互作用 31
2-11-3 尺度效應 32
2-11-4 化學鍵能 33
2-12 非晶質合金經驗法則和具備的要素 33
2-12-1 A. Inoue三大經驗法則 33
2-12-2 高的簡化玻璃轉換溫度 35
2-12-3 寬廣的過冷液相區 36
2-12-4 深的低共晶溫度 37
2-12-5 加入雜質原子的重要性 37
2-12-6 原子的鍵結特性 38
2-12-7 γ指數和γm指數 38
2-13 非晶質合金的應用 39
第三章 實驗步驟 40
3-1合金試片的配製 40
3-2 均質化熱處理 42
3-3 SEM、EPMA和XRD量測分析 43
3-4 DTA量測分析 43
3-5 DSC量測分析 45
3-6平衡相圖量測分析 46
第四章 結果與討論 47
4-1 Cu-Ti-Zr三元系合金的EPMA量測分析 47
4-1-1 Cu2(Ti,Zr) 單相區 47
4-1-2 Cu(Ti,Zr)2-Cu2(Ti,Zr) 兩相區 48
4-1-3 β(Ti,Zr)-Cu(Ti,Zr)2 兩相區 48
4-1-4 Cu51Zr14-Cu2(Ti,Zr) 兩相區 49
4-1-5 Cu10Zr7-Cu2(Ti,Zr) 兩相區 49
4-1-6 CuZr-Cu(Ti,Zr)2 兩相區 50
4-1-7 Cu4Ti3-Cu51Zr14 兩相區 50
4-1-8 CuTi-Cu51Zr14 兩相區 51
4-1-9 Cu-Cu9Ti2 兩相區 51
4-1-10 CuTi-Cu51Zr14-Cu2(Ti,Zr) 三相區 52
4-1-11 Cu4Ti-Cu3Ti2-Cu51Zr14 三相區 52
4-1-12 Cu-Cu4Ti-Cu9Zr2 三相區 53
4-2 Cu-Ti-Zr三元系合金的DTA量測分析 53
4-3 Cu-Ti-Zr三元系合金的DSC量測分析 54
4-4 Ni-Ti-Zr三元系合金的EPMA量測分析 55
4-4-1 L液相區 56
4-4-2 Ni(Ti,Zr)2 單相區 56
4-4-3 Ni10Zr7 單相區 57
4-4-4 β(Ti,Zr)-Ni(Ti,Zr)2 兩相區 57
4-4-5 NiTi-Ni(Ti,Zr)2 兩相區 58
4-4-6 NiZr-NiZr2 兩相區 58
4-4-7 β(Ti,Zr)-NiZr2 兩相區 58
4-4-8 Ni3Ti-Ni7Zr2 兩相區 59
4-4-9 Ni-Ni5Zr 兩相區 59
4-4-10 Ni3Ti-Ni5Zr 兩相區 59
4-4-11 NiTi-Ni10Zr7 兩相區 60
4-4-12 Ni10Zr7-Ni21Zr8 兩相區 60
4-4-13 NiTi-NiTi2-Ni(Ti,Zr)2 三相區 61
4-4-14 β(Ti,Zr)-NiTi2-Ni(Ti,Zr)2 三相區 61
4-4-15 L-NiTi2-Ni(Ti,Zr)2 三相區 61
4-4-16 NiTi-NiZr-Ni10Zr7 三相區 62
4-5 Cu-Ti-Zr三元系合金的DTA量測分析 62
4-6 Cu-Ti-Zr三元系合金的DSC量測分析 62
4-7 Cu-Ni-Ti-Zr四元系合金平衡相圖 63
4-7-1 (Cu,Ni)2(Ti,Zr)3單相區 64
4-7-2 Cu8Zr3-(Cu,Ni)(Ti,Zr)2-β(Ti,Zr) 三相區 64
4-7-3 (Cu,Ni)(Ti,Zr)-(Cu,Ni)3(Ti,Zr)7-β(Ti,Zr) 三相區 65
4-7-4 (Cu,Ni)(Ti,Zr)-(Cu,Ni)3(Ti,Zr)7 兩相區 65
4-7-5(Cu,Ni)(Ti,Zr)2-(Cu,Ni)2(Ti,Zr)3 兩相區 66
4-7-6 (Cu,Ni)(Ti,Zr)-(Cu,Ni)(Ti,Zr)2-(Cu,Ni)2(Ti,Zr)3 三相區 66
4-8 Cu在Ni(Ti,Zr)2的最大溶解度量測分析 67
第五章 結論 69
5-1 Cu-Ti-Zr三元系合金平衡相圖 69
5-2 Ni-Ti-Zr三元系合金平衡相圖 70
5-3 Cu-Ni-Ti-Zr四元系合金平衡相圖 72
第六章 參考文獻 74
表 81
圖 96















表目錄

表1-1 非晶質合金的性質和應用 81
表2-1非晶質合金的種類 82
表2-2 非晶質合金的磁特性 83
表4-1 Cu-Ti-Zr三元系合金的原始成份和液相溫度 84
表4-2 Cu-Ti-Zr三元系合金的成份分析和平衡相 (一) 85
表4-2 Cu-Ti-Zr三元系合金的成份分析和平衡相 (二) 86
表4-3 Cu-Ti-Zr三元系合金的三相區 87
表4-4 Cu-Ti-Zr三元系合金的Tg、Tx及 Tx值 88
表4-5 Ni-Ti-Zr三元系合金的原始成份和液相溫度 89
表4-6 Ni-Ti-Zr三元系合金的成份分析和平衡相 (一) 90
表4-6 Ni-Ti-Zr三元系合金的成份分析和平衡相 (二) 91
表4-7 Ni-Ti-Zr三元系合金的三相區 92
表4-8 Ni-Ti-Zr三元系合金的Tg、Tx及 Tx值 93
表4-9 Cu-Ni-Ti-Zr四元系合金的原始成份和液相溫度 94
表4-10 Cu-Ni-Ti-Zr四元系合金的成份分析和平衡相 95

圖目錄

圖2-1 Cu-Ni Cu-Ni二元系合金平衡相圖 96
圖2-2 Cu-Ti二元系合金平衡相圖 97
圖2-3 Cu-Zr二元系合金平衡相圖 98
圖2-4 Ni-Ti二元系合金平衡相圖 99
圖2-5 Ni-Zr二元系合金平衡相圖 100
圖2-6 Ti-Zr二元系合金平衡相圖 101
圖2-7 Cu-Ni-Ti三元系合金800 ℃平衡相圖 102
圖2-8 Cu-Ni-Ti三元系合金870 ℃平衡相圖 102
圖2-9 Cu-Ni-Zr三元系合金800 ℃平衡相圖 103
圖2-10 Cu-Ti-Zr三元系合金703 ℃平衡相圖 103
圖2-11 Cu-Ti-Zr三元系合金750 ℃部分平衡相圖 104
圖2-12 Cu-Ti-Zr三元系統合金800 ℃部分平衡相圖 104
圖2-13 Ni-Ti-Zr三元系統合金700 ℃平衡相圖 105
圖2-14 Ni-Ti-Zr三元系統合金800 ℃平衡相圖 105
圖2-15 Cu-Ni-Ti-Zr四元系合金800 oC部分平衡相圖 106
圖2-16 Cu-Ni-Ti-Zr四元系合金800 oC局部平衡相圖 106
圖2-17 撞擊激冷法的示意圖 107
圖2-18 雙輪連續急冷的示意圖 107
圖2-19 激冷融液旋噴法的示意圖 108
圖2-20 平面流鑄法的示意圖 108
圖2-21 結晶、非結晶及氣體的原子排列方式 109
圖2-22 結晶和非結晶的XRD繞射圖 109
圖2-23非晶質的原子對外力的傳導方式 110
圖2-24 溫度對時間的TTT曲線圖 110
圖2-25 液態金屬和晶體的比容對溫度的關係 111
圖2-26 臨界冷卻速率、最大厚度及簡化玻璃轉換溫度的關係 111
圖2-27 臨界冷卻速率、最大厚度及過冷液區的關係 112
圖2-28 玻璃和晶體的比熱隨溫度變化的關係 112
圖2-29 具深共晶點的二元相圖 113
圖3-1 Cu-Ni-Ti-Zr四元系合金平衡相圖的架構圖 114
圖3-2 實驗流程圖 115
圖3-3 真空電弧熔煉爐的構造圖 116
圖3-4 墜落式鑄造爐的構造圖 117
圖4-1 Cu-Ti-Zr三元系合金的配置分佈和介金屬相溶解度圖 118
圖4-2 合金試片T211的BEI顯微組織照片 119
圖4-3 合金試片T211的XRD繞射圖譜 119
圖4-4 合金試片T213的BEI顯微組織照片 120
圖4-5 合金試片T217的BEI顯微組織照片 120
圖4-6 合金試片T221的BEI顯微組織照片 121
圖4-7 合金試片T223的BEI顯微組織照片 121
圖4-8 合金試片T224的BEI顯微組織照片 122
圖4-9 合金試片T232的BEI顯微組織照片 122
圖4-10 合金試片T233的BEI顯微組織照片 123
圖4-11 合金試片T236的BEI顯微組織照片 123
圖4-12 合金試片T220的BEI顯微組織照片 124
圖4-13 合金試片T231的BEI顯微組織照片 124
圖4-14 合金試片T235的BEI顯微組織照片 125
圖4-15 Cu-Ti-Zr三元系合金800 ℃平衡相圖 126
圖4-16 Cu-Ti-Zr三元系合金800 ℃富銅區平衡相圖 127
圖4-17 Cu-Ti-Zr三元系合金的液相溫度分佈圖 128
圖4-18 Ni-Ti-Zr三元系合金的配置分佈和介金屬相溶解度圖 129
圖4-19 合金試片T410的BEI顯微組織照片 130
圖4-20 合金試片T410、T415、T416及T417的DTA冷卻曲線圖 130
圖4-21 合金試片T406的BEI顯微組織照片 131
圖4-22合金試片T406的XRD繞射圖譜 131
圖4-23 合金試片T434的BEI顯微組織照片 132
圖4-24 合金試片T435的BEI顯微組織照片 132
圖4-25 合金試片T412的BEI顯微組織照片 133
圖4-26 合金試片T413的BEI顯微組織照片 133
圖4-27 合金試片T418的BEI顯微組織照片 134
圖4-28 合金試片T419的BEI顯微組織照片 134
圖4-29 合金試片T420的BEI顯微組織照片 135
圖4-30 合金試片T425的BEI顯微組織照片 135
圖4-31 合金試片T427的BEI顯微組織照片 136
圖4-32 合金試片T428的BEI顯微組織照片 136
圖4-33 合金試片T432的BEI顯微組織照片 137
圖4-34 合金試片T438的BEI顯微組織照片 137
圖4-35 合金試片T404的BEI顯微組織照片 138
圖4-36 合金試片T407的BEI顯微組織照片 138
圖4-37 合金試片T410的BEI顯微組織照片 139
圖4-38 合金試片T436的BEI顯微組織照片 139
圖4-39 Ni-Ti-Zr三元系合金800 ℃平衡相圖 140
圖4-40 Ni-Ti-Zr三元系合金的液相溫度分佈圖 141
圖4-41 Cu-Ni-Ti-Zr四元系合金的配製選取範圍圖 142
圖4-42 Cu-Ni-Ti-Zr四元系合金的配置選取範圍的立體空間示意圖 143
圖4-43合金試片T601的BEI顯微組織照片 144
圖4-44合金試片T602的BEI顯微組織照片 144
圖4-45合金試片T601和T602的DTA冷卻曲線圖 145
圖4-46合金試片T603的BEI顯微組織照片 145
圖4-47合金試片T604的BEI顯微組織照片 146
圖4-48合金試片T605的BEI顯微組織照片 146
圖4-49合金試片T606的BEI顯微組織照片 147
圖4-50合金試片T607的BEI顯微組織照片 147
圖4-51合金試片T608的成份分析和BEI顯微組織照片 148

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